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文檔簡介
1、熒光素由于其熒光發(fā)射能力強(qiáng),吸收和發(fā)射波長都位于可見光區(qū),無毒等特點作為熒光探針廣泛應(yīng)用于生命科學(xué)和環(huán)境監(jiān)測等方面。但是熒光素在使用過程中容易發(fā)生光漂白現(xiàn)象;在酸性條件下熒光強(qiáng)度低,這些缺點限制了其進(jìn)一步的應(yīng)用。一方面,采用結(jié)構(gòu)修飾制備新型的熒光素衍生物以改善其熒光性能的研究報道很多,但是修飾基團(tuán)對熒光素母體結(jié)構(gòu)的光物理性質(zhì)的影響規(guī)律還不夠了解。另一方面,均相熒光傳感器由于其靈敏度高、選擇性好在金屬離子、陰離子和中性分子的識別性檢測中受
2、到廣泛應(yīng)用,但是由于其難于器件化、易污染待測體系且不能重復(fù)使用。與之相反,薄膜傳感器就能克服這些缺點,受到了研究者的普遍關(guān)注。
首先,本文在前人的研究基礎(chǔ)上,針對熒光素的兩個缺陷,采用鹵素取代對熒光素母體結(jié)構(gòu)進(jìn)行修飾。利用Friedel-Crafts?;?環(huán)化脫水反應(yīng),合成了2',7'-二氟代熒光素(DFF)、2',7'-二氯代熒光素(DCF)和2',7'-二溴代熒光素(DBF),并對產(chǎn)物進(jìn)行了結(jié)構(gòu)及性能表征。研究了不同鹵代基
3、團(tuán)對熒光素的光學(xué)性能的影響。結(jié)果表明,與熒光素相比,DFF和DCF熒光壽命顯著提高,抗光漂白性能明顯增強(qiáng)。同時,熒光量子產(chǎn)率有所增大,其熱力學(xué)常數(shù)pKa有所降低。而2',7'-二溴代熒光素(DBF)由于溴取代而具有重原子效應(yīng),阻礙了熒光性能的提高。另外,實驗表明,鹵代熒光素對濃度、溶膠和pH均具有敏感性。將其溶解于0.1mol/LNaOH的水溶液中,均在1×10-5mol/L時具有最大的熒光發(fā)射強(qiáng)度。與非質(zhì)子溶劑相比,在極性質(zhì)子溶劑中具
4、有更大的發(fā)射波長和熒光強(qiáng)度。其熒光強(qiáng)度和吸收波長對pH表現(xiàn)出強(qiáng)烈的依賴性。這些性質(zhì)使得它們有望作為優(yōu)異的溶劑極性探針及pH探針。
然后研究了酸性和堿性條件下,采用溶膠-凝膠法制備熒光素?fù)诫s二氧化硅薄膜的條件。當(dāng)n(TEOS)∶n(EtOH)∶n(H2O)=1∶4.8∶4,pH分別調(diào)節(jié)至4~5或8~9時,得到穩(wěn)定的熒光素?fù)诫s二氧化硅薄膜??疾炝藷晒馑?fù)诫s硅溶膠的熒光性能,結(jié)果表明,熒光素在溶膠體系中具有和水溶液中類似的光學(xué)性能。
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