13400.富磷水體中鈾的賦存形態(tài)與分配研究

1、分類號UDC學(xué)校代碼：10616密級——學(xué)號：2Q!!Q!QQ塑成都理工大學(xué)博士學(xué)位論文富磷水體中鈾的賦存形態(tài)與分配研究王新宇指導(dǎo)教師姓名及職稱倪師軍教授申請學(xué)位級別博士專業(yè)名稱地球化學(xué)論文提交日期201405論文答辯日期201406學(xué)位授予單位和日期成都理工大學(xué)(年月)l勻暑色2014年5月確摘要富磷水體中鈾的賦存形態(tài)與分配研究摘要目前，全世界范圍內(nèi)對磷肥的需求促使磷礦的開發(fā)程度日益加大。我國磷礦石以海相沉積型為主，賦存有較高含量的重

2、金屬元素與放射性元素鈾、釷等，因此，磷礦開發(fā)、磷肥施用會引起表生水系中鈾與磷酸鹽濃度的升高，鈾與磷元素之間存在強烈的絡(luò)合作用，因此，富磷水體中鈾的賦存形態(tài)及分配機制異于天然水體，查明富磷水體中鈾的賦存形態(tài)與分配機制，對理解鈾在富磷水體中的地球化學(xué)行為具有重要意義。論文依托于國家自然科學(xué)基金項目“富磷水體中鈾的賦存形態(tài)與分配研究(41373120)”，利用地球化學(xué)熱力學(xué)方法，構(gòu)建了天然水體與富磷水體中鈾的優(yōu)勢區(qū)域圖與Eh—pH圖；通過河水

3、及沉積物組成分析，查明鈾在水體與沉積物之間的分配規(guī)律；借助條件實驗，探討不同條件下，典型礦物對富磷水體中鈾的吸附規(guī)律及影響機制。研究結(jié)果顯示：富磷水體中鈾在中性、氧化環(huán)境中，主要以U02(HP04)22。形式存在。U—P—NaClH20體系中鈾在氧化環(huán)境中主要以U022、U02(HP04)22一與U02(OH)n2。n形式存在；U—C02一PNaClH20體系中鈾在氧化環(huán)境中主要以U022U02(HP04)2、U02(c03)34‘、與

4、U02(OH)42“形式存在；UCaC02PNaClH20體系中鈾在氧化環(huán)境中主要以U022、U02(HP04)22。、U02(c03)34‘、Ca2U02(c03)3與U02(OH)42。形式存在。在弱酸性至弱堿性的氧化環(huán)境下，天然水體中鈾主要以U02(C03)34?；駽a2U02(c03)3形式存在，富磷水體中鈾主要以U02(HP04)22。形式存在，U02(HP04)22一的優(yōu)勢區(qū)域隨磷酸鹽濃度的升高而擴大。在一定Eh、pH條件下

5、，富磷水體中鈾可形成多種鈾礦物，典型礦物為鈉鈾云母。富磷水體穩(wěn)定存在的礦物包括U409、U308、柱鈾礦U02(OH)2H20、鈉鈾云母Na2(U02)2(P04)2與瀝青鈾礦U02，其中，鈉鈾云母是富磷水體典型的鈾酰磷酸鹽礦物，其形成條件不僅需要堿性(約8pH96)的氧化環(huán)境，而且需要較高濃度、含量相當(dāng)?shù)牧姿猁}與鈾。富磷水體中鈾的賦存形態(tài)，主要受酸堿度與氧化還原電位影響，體系組成的變化也可影響鈾的賦存形態(tài)。沱江水系中鈾主要以Ca2U0