15674.葉蠟石加熱條件下co2結(jié)合作用機(jī)理的計(jì)算機(jī)模擬研究

1、分類號(hào)UDC學(xué)校代碼：10616密級(jí)學(xué)號(hào)：墊1lO煎璺旦成都理工大學(xué)碩士學(xué)位論文葉蠟石加熱條件下C02結(jié)合作用機(jī)理的計(jì)算機(jī)模擬研究付鈺豪指導(dǎo)教師姓名及職稱汪靈教授申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別碩士專業(yè)名稱材料加工工程論文提交日期2014年05月論文答辯日期2014年06月學(xué)位授予單位和日期成都理工大學(xué)(年月)答辯委員會(huì)主席』蜀查蚓評(píng)閱人2014年06月摘要葉蠟石加熱條件下C02結(jié)合作用機(jī)理的計(jì)算機(jī)模擬研究摘要工業(yè)革命以來(lái)，人們大量使用化石燃料。在生產(chǎn)生活

2、中，人們向大氣中排放了過(guò)多的溫室氣體。這些溫室氣體對(duì)全球變暖的影響日益加劇。汪靈等人在研究葉蠟石、絹云母等一系列的層狀粘土礦物加熱過(guò)程中在一些溫度下的紅外光譜中發(fā)現(xiàn)有CO：的特征峰出現(xiàn)。葉蠟石作為一種層狀鋁硅酸鹽礦物，其廣泛分布于地球三大巖體(沉積巖、火成巖和變質(zhì)巖)之中。葉蠟石等粘土礦物與C02的結(jié)合作用可以使這類型的礦物作為存儲(chǔ)溫室氣體(C02)的一種可能的介質(zhì)。本論文通過(guò)采用經(jīng)典動(dòng)力學(xué)(LAMMPS)和量子化學(xué)(DMol3)的方法

3、研究葉蠟石加熱過(guò)程中出現(xiàn)的葉蠟石和偏葉蠟石這兩種晶型與C02的結(jié)合機(jī)理。通過(guò)研究發(fā)現(xiàn)：1偏葉蠟石與C02相互作用的經(jīng)典動(dòng)力學(xué)計(jì)算模擬(1)在偏葉蠟石(001)的基面上對(duì)C02分子有一定的物理吸附，C02分子與(001)的最近鄰距離保持在25A，且其最近鄰距離對(duì)溫度不敏感。(2)層問(wèn)C02分子數(shù)較少接近氣態(tài)時(shí)，直線型的C02分子傾向于垂直于(001)。隨著C02分子數(shù)的增加，直線型的C02分子傾向于平行于(001)。(3)當(dāng)體系達(dá)到平衡后

4、偏葉蠟石(olo)的端面上，在層間處晶格發(fā)生畸變，層間的入121被畸變的原子所封閉，C02分子不大可能進(jìn)入偏葉蠟石層間。(4)在偏葉蠟石(010)的端面上，表面暴露出來(lái)的Al原子對(duì)C02分子有較強(qiáng)的吸引力，可能存在化學(xué)吸附作用。2葉蠟石和偏葉蠟石與C02結(jié)合作用的DMol3計(jì)算模擬(1)葉蠟石和偏葉蠟石表面相鄰的一OH和一Hz0這些基團(tuán)之問(wèn)有可能形成氫鍵，一些晶型的特定位置處的一H20上的一個(gè)H在構(gòu)形優(yōu)化階段會(huì)轉(zhuǎn)移到鄰近的OH的。上，降