磁性Pr6O11催化臭氧降解乙草胺及其水生毒性的研究.pdf

1、非均相催化臭氧氧化技術(shù)是一種新型的高級(jí)氧化技術(shù)，其中的磁性納米催化劑，具有易于回收、高穩(wěn)定性和高活性的特點(diǎn)，引起了國(guó)內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。乙草胺是一種廣泛應(yīng)用的芽前除草劑，具有環(huán)境持久性，致癌性和內(nèi)分泌干擾效應(yīng)。
　　本實(shí)驗(yàn)通過合成以Fe3O4為核磁的稀土Pr6O11/SiO2@Fe3O4催化劑，來催化臭氧降解乙草胺，探討催化劑對(duì)乙草胺臭氧降解的催化效果，及降解過程中反應(yīng)液的水生毒性情況。
　　本實(shí)驗(yàn)通過化學(xué)共沉淀法，制備得到

2、了磁性納米催化劑Pr6O11/SiO2@Fe3O4，根據(jù)XRD、XPS、TEM等表征結(jié)果可知，催化劑為核殼結(jié)構(gòu)，有一定的磁性，分散性較好，顆粒較為均勻，為立方晶格結(jié)構(gòu)，從內(nèi)到外由三層結(jié)構(gòu)組成，內(nèi)部為Fe3O4，中間層為SiO2，外部為Pr6O11。
　　以Pr6O11/SiO2@Fe3O4為催化劑，在O3/O2流量為60mL/min，反應(yīng)溫度30℃條件下，催化臭氧化初始濃度為20 mg/L的乙草胺水溶液。發(fā)現(xiàn)其最優(yōu)催化降解條件為乙

3、草胺初始濃度20 mg/L，催化劑(600℃煅燒)投加量0.5 g/L。在該條件下，與單獨(dú)O3降解比較，經(jīng)20 min反應(yīng)后，發(fā)現(xiàn)加入催化劑后乙草胺的去除率提高了18.9％，經(jīng)120min反應(yīng)后，乙草胺礦化率提高了23.3％。催化劑加入的主要作用是催化劑表面的羥基基團(tuán)與臭氧接觸后引發(fā)羥基自由基，以此提高乙草胺的去除率和礦化率。研究還發(fā)現(xiàn)，磁性納米Pr6O11/SiO2@Fe3O4催化劑具有良好的穩(wěn)定性和可回收利用性。動(dòng)力學(xué)擬合表明其能較

4、好地符合擬一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。反應(yīng)速率常數(shù)k從單純臭氧的1.19×10-3min-1到磁性Pr6O11/SiO2@Fe3O4催化條件下的3.92×10-3min-1。
　　以小球藻為模式生物，通過降解后水溶液的水生毒性測(cè)定，發(fā)現(xiàn)乙草胺降解水溶液對(duì)小球藻均具有一定的刺激促進(jìn)作用，且促進(jìn)作用隨著反應(yīng)時(shí)間的增加而增加。進(jìn)一步對(duì)游離鐠離子的富集研究表明，溶解在降解水溶液中的鐠離子，大部分被藻細(xì)胞所攝取，小球藻對(duì)水中的稀土元素，具有較強(qiáng)的富集作