負(fù)載型磷鎢酸催化合成1，8--桉葉素的研究.pdf

1、廈門大學(xué)學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明本人呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下，獨立完成的研究成果。本人在論文寫作中參考其他個人或集體已經(jīng)發(fā)表的研究成果，均在文中以適當(dāng)方式明確標(biāo)明，并符合法律規(guī)范和《廈門大學(xué)研究生學(xué)術(shù)活動規(guī)范(試行)》。另外，該學(xué)位論文為()課題(組)的研究成果，獲得()課題(組)經(jīng)費或?qū)嶒炇业馁Y助，在()實驗室完成。(請在以上括號內(nèi)填寫課題或課題組負(fù)責(zé)人或?qū)嶒炇颐Q，未有此項聲明內(nèi)容的，可以不作特別聲明。)聲明人(簽名)：黼≯I忤籮

2、月Ⅵ日摘要摘要1，8桉葉素作為一種重要的精細(xì)化工產(chǎn)品，被廣泛地應(yīng)用于醫(yī)藥、香精香料等工業(yè)生產(chǎn)領(lǐng)域。目前，1，8桉葉素主要從天然產(chǎn)物桉葉油中分離提取獲得，但由于天然資源有限，且桉葉油中雜質(zhì)成分較多，難以獲得高純度的1，8桉葉素產(chǎn)品滿足市場需求。近年來，雜多酸在萜烯及其衍生物的催化反應(yīng)中表現(xiàn)出高效的催化活性，例如：水合反應(yīng)、乙酸化反應(yīng)、環(huán)化反應(yīng)、異構(gòu)化反應(yīng)等。因此，本文主要研究負(fù)載型磷鎢酸催化0【松油醇合成1，8桉葉素，以及反應(yīng)原料及產(chǎn)物的

3、超臨界色譜分離純化。以Si02為載體，采用等體積浸漬法負(fù)載PW帶I]備PW／Si02負(fù)載型催化劑，探討了PW／Si02催化劑催化合成1，8桉葉素的可行性，進(jìn)一步探討了相關(guān)工藝參數(shù)對Q一松油醇催化合成1，8桉葉素反應(yīng)的影響。首先，考察了催化劑的干燥方法、負(fù)載量及干燥條件，確定了催化劑的較適宜的制備方法。然后，對催化劑進(jìn)行XRD、FTIR、BET物理表征，初步探尋了磷鎢酸在載體表面的分散程度、催化劑的骨架結(jié)構(gòu)和磷鎢酸與載體的相互作用。最后，

4、進(jìn)一步考察了反應(yīng)時間、反應(yīng)溫度、催化劑用量對0【松油醇轉(zhuǎn)化率和1，8桉葉素收率的影響。本研究采用GC和GCMS對反應(yīng)產(chǎn)物進(jìn)行定量和定性分析。實驗結(jié)果表明，獲得的主要產(chǎn)物是1，8桉葉素，副產(chǎn)物主要有0【側(cè)柏烯、l，4桉葉素、2蒈烯，1，2二(1甲基乙烯基)環(huán)丁烷、1，萜品烯和異松油烯。催化劑較適宜的制備方法為：PW負(fù)載量為30％：醇置換真空干燥條件：溫度50。C、真空度≥008MPa、時間48h：焙燒條件為：溫度200。C、時間4h。較適

5、宜的反應(yīng)條件為：溫度60℃、時間7h、催化劑用量為溶液質(zhì)量的065％，0【松油醇的轉(zhuǎn)化率接近100％，1，8桉葉素的收率為35％。以MCM41分子篩為載體，采用超臨界干燥技術(shù)制備PW／MCM41負(fù)載型催化劑，確定了催化劑的較適宜的制備方法。然后，探討了反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間、催化劑用量、原料中a松油醇的含量對Q松油醇轉(zhuǎn)化率和1，8桉葉素收率的影響。最后，進(jìn)一步考察了催化劑的使用壽命。催化劑較適宜的制備方法為：負(fù)載量30％；超臨界干燥條件：溫