人工生物膜對水中C60納米晶體顆粒物的吸附行為及光化學(xué)誘導(dǎo)效應(yīng).pdf

1、納米材料具有許多奇特而又優(yōu)良的物理或化學(xué)性質(zhì)(例如由納米尺度所引起的尺寸效應(yīng)、量子效應(yīng)、巨大的表面效應(yīng)及界面效應(yīng)等),所以納米技術(shù)在近些年取得了飛速的發(fā)展。其中最具代表性的一種就是人工碳納米材料,隨著其大量生產(chǎn)和使用,其潛在的生態(tài)風(fēng)險已引起學(xué)術(shù)界的廣泛關(guān)注。碳納米材料在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化和降解直接影響它們在環(huán)境中的歸趨及生態(tài)毒性,對該過程的研究是確定其環(huán)境可容納量及進行生命周期評價的重要環(huán)節(jié)。
　　生命系統(tǒng)中生物膜是最重要的基本組成

2、成分之一,是大多數(shù)活細胞和細胞器與外界進行離子和其它分子交換的一道屏障。與此同時,生物膜也是細胞和污染物之間的重要界面之一,許多極性的和非極性的化學(xué)物質(zhì)可以累積到這些膜上。因此,若某物質(zhì)分子或納米材料要想引起生物效應(yīng),第一步必須和生物膜相接觸。而在實驗室研究中,由于細胞膜結(jié)構(gòu)復(fù)雜,且與細胞外基質(zhì)和細胞內(nèi)微管微絲系統(tǒng)相互作用,使得細胞膜的研究非常困難。本論文以富勒烯C60作為碳納米材料的模型材料研究了C60在水體中形成C60納米晶體顆粒與

3、人工生物膜的相互作用及光化學(xué)性質(zhì)。
　　論文主要研究內(nèi)容包括:1.不同水浴溫度,超聲強度和溶液pH對超聲制備所得nC60水溶液濃度與晶體顆粒物粒徑的影響;2.研究了初始濃度、溫度、pH、吸附劑量、離子強度和天然有機物等因素對水中C60納米晶體顆粒物在以硅膠為基底的卵磷脂涂覆人工生物膜上吸附特性的影響,并通過擬合 Freundlich和 Henry等溫吸附模型分析不同條件下的吸附特性,此外還通過QCM-D技術(shù)進一步研究nC60在固體

4、支撐膜上的吸附特性。3.研究了不同人工生物膜對于 C60光化學(xué)反應(yīng)活性的誘導(dǎo)作用,包括卵磷脂涂覆固定化生物膜(SSLMs)、卵磷脂囊泡對 nC60光化學(xué)活性的誘導(dǎo)和不同調(diào)控因素下,TX-100誘導(dǎo)nC60恢復(fù)光化學(xué)活性的作用機制研究。
　　論文研究結(jié)果表明:1.甲苯超聲置換法制備C60納米晶體顆粒物時,pH調(diào)節(jié)7~9,溫度控制在40℃左右,超聲功率設(shè)定為80Hz,可以產(chǎn)生高濃度小粒徑 C60納米晶體顆粒。2.一定溫度下,C60納米

5、晶體顆粒物在卵磷脂涂覆生物膜上的吸附濃度隨時間變化顯著升高后保持相對穩(wěn)定的趨勢,吸附平衡時間約為10h;相同溫度下,隨nC60在SSLMs上的吸附率著溶液初始濃度的增大,呈現(xiàn)增大趨勢,而且隨著環(huán)境溫度的升高,吸附量也隨之升高。溶液pH值從3(生理中相關(guān)pH最低限)到8(自然中水的pH)逐漸增大,nC60在SSMLs上吸附量升高。nC60在SSMLs上的總吸附量隨SSLMs量的增加而增加,但同時由于吸附劑間的競爭使單位質(zhì)量的吸附劑的吸附量

6、下降。當(dāng)C60納米晶體顆粒物濃度為5.2 mg·L-1時,0.3 g人工固體支撐膜的吸附效率最大;隨著離子強度升高,SSLMs上nC60的吸附量逐漸減小;水中天然有機物會影響nC60在人工生物膜上的吸附特性,天然有機物濃度升高,nC60在SSLMs上吸附量降低。3.單分子層的TX-100膠束對水介質(zhì)中C60納米晶體顆粒的光化學(xué)的恢復(fù)具有明顯的誘導(dǎo)作用。其中,TX-100濃度的影響效果最為顯著,當(dāng) TX-100濃度不斷增大時,C60的光化

7、學(xué)活性也相應(yīng)增大;但pH值的影響并不大,不同pH值下TX-100對nC60光化學(xué)活性的恢復(fù)均有誘導(dǎo);攪拌時間越長,TX-100對 nC60光化學(xué)活性恢復(fù)的誘導(dǎo)效應(yīng)越顯著;但與此同時,TX-100與nC60溶液的攪拌接觸存在一個最佳的攪拌強度,使得nC60光化學(xué)活性的恢復(fù)最顯著。此外,SSLMs和脂質(zhì)體對nC60的光化學(xué)反應(yīng)活性誘導(dǎo)效應(yīng)不明顯,康基乙醇(FFA)的降解率僅為10％。
　　本研究利用人工生物膜(模擬磷脂層)代替復(fù)雜的有