天津地區(qū)地表水中多環(huán)芳烴的生態(tài)風(fēng)險

1、<p>　　天津地區(qū)地表水中多環(huán)芳烴的生態(tài)風(fēng)險</p><p>　　石璇 楊宇 徐福留 劉文新 陶澍（北京大學(xué)環(huán)境學(xué)院，地表過程分析與模擬教育部重點實驗室，北京100871）</p><p>　　摘 要:以天津地區(qū)46個水樣中8種多環(huán)芳烴的監(jiān)測濃度及其對6至38種水生生物的LC50為基礎(chǔ)資料，用重疊面積和聯(lián)合概率曲線兩種概率風(fēng)險評價的方法分析這些多環(huán)芳烴的生態(tài)風(fēng)險。結(jié)果表

2、明，所研究的化合物中蒽的風(fēng)險最大。進一步，基于“等效系數(shù)”概念，計算各樣點多環(huán)芳烴的等效總濃度，用概率風(fēng)險評價方法分析了8種多環(huán)芳烴聯(lián)合作用的總生態(tài)風(fēng)險，并與風(fēng)險商結(jié)果對比。結(jié)果顯示，總生態(tài)風(fēng)險顯著高于任一多環(huán)芳烴的單獨作用。計算采用的兩種劑量－效應(yīng)關(guān)系的不同假設(shè)對最終結(jié)果影響不大。</p><p>　　關(guān)鍵詞：多環(huán)芳烴；生態(tài)風(fēng)險；地表水；概率風(fēng)險評價；水生生物</p><p>　　Eco

3、logical risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in surface water from Tianjin</p><p>　　Shi Xuan,Yang Yu, Xu Fuliu, Liu Wenxin, Tao Shu </p><p>　　(MOE Laboratory for Earth Surface Pr

4、ocesses Analysis and Simulation, College of Environmental Sciences, Peking University, Beijing 100871)</p><p>　　Abstract: Based on the observed concentrations of 46 samples of surface water from Tianjin and

5、LC50 values of a number of aquatic organism, probabilistic risk approach was applied to address ecological risk of 8 PAHs to local aquatic ecosystem. Both joint probability curve and overlapping area of concentration and

6、 toxicity distribution were calculated for this purpose. The results indicated that the ecological risk of the individual PAHs was small with anthracene being the most toxic compound. T</p><p>　　Keywords: PA

7、Hs; ecological risk; surface water; probability risk assessment, aquatic organism</p><p>　　多環(huán)芳烴對生物體的危害已得到廣泛證實，其毒性多在光誘導(dǎo)條件下發(fā)生[1,2] 。雖然火山活動、火災(zāi)和生物合成等自然過程也會產(chǎn)生多環(huán)芳烴，但化石燃料燃燒無疑是環(huán)境中多環(huán)芳烴的最重要來源[1]。由于大量燃煤和其它工業(yè)污染，天津地區(qū)地表水體

8、遭受多環(huán)芳烴嚴(yán)重污染[3]，這些污染必然導(dǎo)致對生態(tài)系統(tǒng)的威脅。</p><p>　　生態(tài)風(fēng)險分析側(cè)重生態(tài)系統(tǒng)水平的污染效應(yīng)，是定量研究有毒污染物生態(tài)危害的重要手段[4]。目前用于風(fēng)險分析的方法很多，既有簡單的風(fēng)險系數(shù)的計算[5]，也有基于概率意義的風(fēng)險分析[6]。概率風(fēng)險分析中最常見的方法是將表征化合物暴露濃度和毒性參數(shù)的概率密度曲線置于同一座標(biāo)系下，計算其重疊部分面積，據(jù)此表征生物受不利影響的概率[7 ]。聯(lián)合

9、概率曲線則以毒性響應(yīng)累積概率（橫軸）和暴露濃度超過相應(yīng)影響邊界濃度的概率（縱軸）作圖表征特定化合物的生態(tài)風(fēng)險[8]。這些方法被廣泛應(yīng)用于單一污染物的生態(tài)風(fēng)險評價。對于多種污染物共同作用導(dǎo)致的生態(tài)危害，大多采用推廣風(fēng)險系數(shù)的方法[9]。推廣的處理方法基于如下假設(shè)：即環(huán)境中存在多種污染物時，如果各種污染物致毒機理相同，其總效果表現(xiàn)為單一污染物獨立作用效應(yīng)的簡單疊加[10]，這種疊加可以通過風(fēng)險系數(shù)直接相加[9 11]或者對等效濃度進行簡單加

10、和[12 13]的方法實現(xiàn)。對于作用機制不同，效應(yīng)果無法疊加的污染物，往往權(quán)宜地取單種風(fēng)險系數(shù)的最大值表現(xiàn)他們的共同作用[9 14]。</p><p>　　與利用簡單閾值或指數(shù)的風(fēng)險分析相比，概率風(fēng)險分析更接近真實情況。本研究的目的在于根據(jù)濃度－響應(yīng)定量關(guān)系的基本形式，推導(dǎo)出基于等效系數(shù)概念的對多種污染物生態(tài)危害的概率評價方法，并應(yīng)用該方法評價天津地區(qū)地表水中8種多環(huán)芳烴對水生生態(tài)系統(tǒng)的危害。</p>

11、<p><b>　　1 研究方法</b></p><p><b>　　1.1數(shù)據(jù)獲取</b></p><p>　　在天津地區(qū)主要河流46個樣點采集了水樣，分析了其中16種優(yōu)控多環(huán)芳烴含量，具體樣點及分析方法參見相關(guān)文獻[4]。根據(jù)毒性數(shù)據(jù)的可獲取性選擇了8種代表性化合物進行分析。表1列舉了這8種多環(huán)芳烴在天津地表水體中含量的統(tǒng)計量。

12、</p><p>　　表1 天津地表水中8種多環(huán)芳烴含量 (g/l)</p><p>　　Table 1 Concentrations of the 8 PAHs in surface water from Tianjin (g/l)</p><p>　　從美國環(huán)保署毒性數(shù)據(jù)庫（www.epa.gov/ecotox）和Verschueren[15]中收集到蒽、苯并(

13、a)芘、熒蒽、芘、芴、菲、萘、二氫苊等8種多環(huán)芳烴對水生生物的急性毒性數(shù)據(jù)。生物種包括綠藻（Selenastrum capricornutum）、硅藻（Skeletonema costatum）、五帶淡水庫蚊（Culex quinquefasciatus）、埃及伊蚊（Aedes aegypti）、水蚤（Daphnia magna）、紅鱸（Cyprinodon variegatus）、鯰魚（Ictalurus punctatus）、鱒魚（

14、Oncorhynchus mykiss）、黑頭呆魚（Pimephales promelas）、鉤蝦（Gammarus annulatus）、豹蛙（Rana pipiens）、蠑螈（Spotted salamander）、蛤（Mulinia lateralis）、淡水蝦（Palaemonetes）、蝸牛（Physa heterostropha）等生物。毒性數(shù)據(jù)主要取24~96h的LC50。由于所研究的主要多環(huán)芳烴對生物的致毒機理相似，同時

15、作用效應(yīng)</p><p>　　表2 8種多環(huán)芳烴對水生生物急性毒性數(shù)據(jù)統(tǒng)計量 (g/l)</p><p>　　Table 2 Statistics of acute toxicity data of the 8 PAHs to aquatic organism (g/l)</p><p>　　1.2 概率風(fēng)險分析方法</p><p>　　對

16、于單一污染物，根據(jù)上述資料分別導(dǎo)出區(qū)域暴露濃度和生物耐受水平兩個概率密度函數(shù)，用Matlab計算兩函數(shù)曲線重疊部分的面積，并求得聯(lián)合概率曲線。對于多種污染物，采用等效系數(shù)概念[12 13]，根據(jù)不同污染物導(dǎo)致相同生物死亡率的濃度關(guān)系，將其它化合物的暴露濃度折算成苯并(a)芘等效濃度，加和后按照單一污染物風(fēng)險分析的方法進行評價。由于文獻中報道毒性參數(shù)多為半致死濃度，而多環(huán)芳烴對水生生物毒性的劑量－響應(yīng)關(guān)系可能為“S”型或指數(shù)型。為對等效濃

17、度進行疊加，有必要根據(jù)響應(yīng)曲線類型反推濃度與LC50間定量關(guān)系。對于“S”型響應(yīng)，按照概率單位的方法可以轉(zhuǎn)換為直線 [13 16 17]，從而得出以下方程：</p><p><b>　　(1)</b></p><p>　　式中C表示特定多環(huán)芳烴的實際濃度，C等效代表與此濃度該化合物毒性相當(dāng)?shù)谋讲?a)芘濃度（即等效濃度），LC50e和LC50i分別表示苯并(a)芘和該

18、化合物對水生生物的半致死濃度（均值）。對于簡單指數(shù)響應(yīng)關(guān)系[18]，濃度與半致死濃度關(guān)系為：</p><p><b>　　(2)</b></p><p>　　式中符號與式 (1) 相同。在這種假設(shè)下，各種多環(huán)芳烴有確定的等效系數(shù)，即C等效與C的比值（表三）。</p><p>　　表3 8種多環(huán)芳烴的等效系數(shù)</p><p&g

19、t;　　Table 3 Equivalence factor of the 8 PAHs</p><p>　　等效系數(shù)可以在一定程度上反映各種多環(huán)芳烴的毒性差別，等效系數(shù)越大，毒性越強。所研究的8種多環(huán)芳烴中蒽對水生生物的毒性最強，萘的毒性最弱，苯并(a)芘的毒性居中。在根據(jù)兩種不同方式進行上述轉(zhuǎn)換后，有可能根據(jù)8種多環(huán)芳烴實測濃度求出等效濃度。等效濃度將多種多環(huán)芳烴的危害歸于統(tǒng)一尺度下，可在加和得到總有效濃度后

20、進行多污染物總概率風(fēng)險分析[13 14]。同時可與基于總有效濃度的風(fēng)險商（等效濃度和苯并(a)芘對生物L(fēng)C50平均值之比）進行對比。</p><p><b>　　2 結(jié)果與討論</b></p><p>　　2.1 天津地表水中多環(huán)芳烴含量和水生生物對多環(huán)芳烴耐受水平的分布特征</p><p>　　采用偏度-峰度系數(shù)對本研究收集的水相多環(huán)芳烴濃度

21、和多環(huán)芳烴對水生生物毒性的半致死濃度（LC50）原始數(shù)據(jù)及其對數(shù)變換數(shù)據(jù)進行正態(tài)檢驗。結(jié)果表明，天津地表水中8種多環(huán)芳烴含量及大多數(shù)半致死濃度為對數(shù)正態(tài)分布。由于部分毒性參數(shù)數(shù)據(jù)量很小（表2），故采用對數(shù)正態(tài)分布表征全部數(shù)據(jù)。由此得到的概率分布的一般形式為：</p><p><b>　　(3)</b></p><p>　　式中f(C)為概率密度函數(shù)，a和b為描述分布函

22、數(shù)的特征參數(shù)，C和分別代表多環(huán)芳烴濃度和取對數(shù)后的均值。有關(guān)具體參數(shù)列于表4。</p><p>　　表4 天津地區(qū)地表水中多環(huán)芳烴暴露濃度和毒性數(shù)據(jù)的分布參數(shù) (g/l）</p><p>　　Table 4 Distribution parameters for exposure concentrations and toxicity data of PAHs in surface wat

23、er from Tianjin (g/l)</p><p>　　從表中數(shù)據(jù)可以看出，天津地表水中萘的濃度最高，苯并(a)芘濃度最低；生物對蒽最敏感，對萘耐受性最強。就暴露濃度和半致死濃度差別而言，半致死濃度總體上遠(yuǎn)高于環(huán)境中的暴露濃度，其中蒽的差別最小，二氫苊的差別最大。盡管如此，這些污染物對水生生物仍然具有概率意義上的毒性。</p><p>　　2.2單一多環(huán)芳烴的生態(tài)風(fēng)險</p&

24、gt;<p>　　分別對8種多環(huán)芳烴進行獨立概率風(fēng)險分析。將暴露濃度和毒性數(shù)據(jù)分布置于同一座標(biāo)系下，計算分布的重疊面積，據(jù)此考察生物受影響比例。表5給出了8種多環(huán)芳烴濃度分布和毒性分布的重疊面積。</p><p>　　表5 天津地區(qū)地表水中多環(huán)芳烴濃度分布與對水生生物毒性分布的重疊面積</p><p>　　Table 5 Overlapping area of the dis

25、tribution curves between the toxicities to aquatic organism and exposure concentrations of PAHs in surface water from Tianjin</p><p>　　表中化合物由左至右按照風(fēng)險大小順次排列?？梢钥闯?，所研究的8種多環(huán)芳烴造成的風(fēng)險都比較小。影響相對較大的為暴露濃度與半致死濃度差別最小的蒽和苯并

26、(a)芘。以受影響生物比例為橫標(biāo)，暴露濃度超過響應(yīng)邊界的概率為縱標(biāo)，得到的聯(lián)合概率曲線可以更直觀地反映各化合物毒性[7]。圖1即為蒽、芴和萘的聯(lián)合概率曲線。</p><p>　　圖1天津地區(qū)地表水中蒽、芴和萘對水生生物毒性的聯(lián)合概率曲線</p><p>　　Figure 1 Joint probability curves of toxicity of anthracene, fluor

27、ene, naphthalene to aquatic organism in Tianjin</p><p>　　聯(lián)合概率曲線的位置反映了污染物生態(tài)風(fēng)險的大小。曲線越靠近坐標(biāo)軸，風(fēng)險越小 [7 8]。其反映的毒性風(fēng)險順序與表5列舉結(jié)果一致。從三種代表性化合物的聯(lián)合概率曲線可以看出，所研究多環(huán)芳烴風(fēng)險差別很大（坐標(biāo)橫軸尺度不同）。盡管萘的濃度很高，但由于其毒性較弱，毒性風(fēng)險低于多數(shù)其它化合物。蒽的相對高風(fēng)險主要與

28、其相對較強的毒性有關(guān)，其它毒性較強的化合物由于暴露濃度很小而造成的風(fēng)險較低。</p><p>　　2.3 多環(huán)芳烴的總生態(tài)風(fēng)險</p><p>　　根據(jù)式（1）和（2），在“S”響應(yīng)和指數(shù)響應(yīng)兩種假設(shè)下將8種多環(huán)芳烴的實測濃度轉(zhuǎn)換為等效濃度后求和，并據(jù)此進行總生態(tài)風(fēng)險分析。由于缺少關(guān)于濃度與毒性響應(yīng)確切關(guān)系的信息，分別在S型響應(yīng)和指數(shù)響應(yīng)假設(shè)條件下進行分析。兩種響應(yīng)假設(shè)條件下得到的等效濃度

29、（C等）和均服從對數(shù)正態(tài)分布，求得的概率密度函數(shù)分別為：</p><p><b>　　(4)</b></p><p><b>　　和</b></p><p><b>　　(5)</b></p><p>　　這些分布與苯并(a)芘對水生生物L(fēng)C50分布的重疊面積分別為0.17（S

30、響應(yīng)假設(shè)）和0.14（指數(shù)響應(yīng)假設(shè)），均高于所有8種多環(huán)芳烴獨立作用下的重疊面積甚至8種化合物重疊面積之和（表5），清晰地表現(xiàn)出聯(lián)合毒效應(yīng)。兩者的聯(lián)合概率曲線在圖2中給出。為便于比較，圖中還給出了單一風(fēng)險最高的化合物（蒽）的獨立作用下的聯(lián)合概率曲線（圖中虛線）。</p><p>　　顯然，無論采用哪種濃度－毒性響應(yīng)假設(shè)，疊加影響顯著高于危害最大化合物的獨立作用，且S響應(yīng)假設(shè)下的風(fēng)險略高于指數(shù)響應(yīng)假設(shè)的計算結(jié)果。這

31、與重疊面積計算結(jié)果一致。為與常用非概率風(fēng)險分析方法比較，計算了基于總有效濃度的各樣點風(fēng)險商。兩種假設(shè)條件下的平均風(fēng)險商分別為0.00097和0.0016。圖3給出了這些風(fēng)險商的統(tǒng)計分布。</p><p>　　圖2天津地區(qū)地表水中8種多環(huán)芳烴等效毒性的聯(lián)合概率曲線</p><p>　　Figure 2 Joint probability curve of equivalent toxic

32、ity of 8 PAHs in surface water from Tianjin</p><p>　　圖3基于天津地區(qū)地表水中8種多環(huán)芳烴總等效濃度的風(fēng)險商（經(jīng)對數(shù)變換）的統(tǒng)計分布</p><p>　　Figure 3 Distributions of hazard quotients based on total equivalent concentrations of 8 P

33、AHs in surface water from Tianjin</p><p>　　經(jīng)對數(shù)變換后的風(fēng)險商服從正態(tài)分布。計算風(fēng)險系數(shù)幾何均值分別為0.0055和0.0057。它們反映了污染物對生物危害的程度。暴露濃度對LC50的倍數(shù)越高，生物受危害越嚴(yán)重。計算表明，風(fēng)險系數(shù)集中分布于數(shù)值很小的區(qū)間上，說明生物受危害較輕。與之不同，概率風(fēng)險評價反映了受危害生物所占比例。重疊面積越大，聯(lián)合概率曲線離坐標(biāo)軸越遠(yuǎn)，生物

34、受害的比例越大。兩種假設(shè)下重疊面積都比較小，聯(lián)合概率曲線也接近坐標(biāo)軸。兩種方法從不同的角度說明天津地區(qū)地表水中多環(huán)芳烴對水生生物的危害較小。在方法學(xué)上，針對多種多環(huán)芳烴的概率風(fēng)險評價忽略了各種多環(huán)芳烴對不同生物毒性強弱關(guān)系的差別；而風(fēng)險商則忽略了不同生物耐受性的差別。不同折算方法對總等效濃度分布和各種風(fēng)險分析結(jié)果的影響都不大。將兩種假設(shè)下總等效濃度的分布置于同一座標(biāo)系下得到的重疊面積為0.90，不重疊部分的面積顯著大于概率風(fēng)險分析中重疊

35、面積的差別（0.17-0.14=0.03），這也說明此種概率風(fēng)險分析方法對暴露濃度分布的變化不太敏感。基于指數(shù)響應(yīng)假設(shè)下的總風(fēng)險系數(shù)，相當(dāng)于單種污染物風(fēng)險系數(shù)的加和，這種方法的有效性與其他研究的結(jié)論一致[9 11]。</p><p><b>　　3結(jié)論</b></p><p>　　天津地表水中主要多環(huán)芳烴中蒽對水生生物毒性首屈一指。8種主要多環(huán)芳烴的聯(lián)合效果顯著高于任

36、何單一化合物。不同劑量－響應(yīng)假設(shè)得到的結(jié)果差異不大。概率風(fēng)險評價和風(fēng)險商的計算從不同的角度反映了污染物的生態(tài)風(fēng)險。</p><p><b>　　參考文獻</b></p><p>　　[1]趙云英, 馬永安. 天然環(huán)境中多環(huán)芳烴的遷移轉(zhuǎn)化及其對生態(tài)環(huán)境的影響. 海洋環(huán)境科學(xué), 1998, 17: 68~72.</p><p>　　[2]Eri

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50、. 28, 2001, 1295-1308.</p><p><b>　　作者簡介：</b></p><p>　　楊宇，男，1984年6月出生于山西壽陽，2000年從山西省榆次第一中學(xué)考入北京大學(xué)環(huán)境學(xué)院（系）。入學(xué)后學(xué)習(xí)成績良好，于2001年獲得“香港城市獎學(xué)金”。2002年寒假期間，在北京大學(xué)生命科學(xué)學(xué)院潘文石老師的組織下，赴廣西崇左白頭葉猴自然保護區(qū)實習(xí)。喜歡文

51、學(xué)、電影、詩歌，2001年參加北京大學(xué)十佳演講比賽，演講稿被編入《北京大學(xué)十佳演講大賽精選集》。</p><p>　　石璇，女，1982年8月出生于貴州安順，2000年從貴州省安順地區(qū)第一中學(xué)考入北京大學(xué)環(huán)境學(xué)院。愛好廣泛，尤其喜愛文學(xué)、電影、旅游。2002年寒假，在北京大學(xué)生命科學(xué)學(xué)院潘文石老師的組織下，赴廣西崇左白頭葉猴自然保護區(qū)實習(xí)，參加北京大學(xué)生物多樣性研討會。2003年暑假，與中科院專家一同赴內(nèi)蒙古正藍(lán)

52、旗為建立渾善達(dá)克自然保護區(qū)進行調(diào)查工作。</p><p><b>　　感悟與寄語： </b></p><p>　　一年多來的科學(xué)研究使我們深刻體會了科研的酸甜苦辣，經(jīng)歷了最初的迷茫，后來目標(biāo)日漸清晰的興奮，研究成果印刷出來的成就感，甘苦自知的同時，我們的科研能力得到了一定的提高。感謝“政”不僅讓我們體會到了科研的樂趣，還讓我們更多地接觸了指導(dǎo)老師，感受到老師的睿智與

53、勤奮，感受到老師的獨特個人魅力，更加堅定了我們?nèi)蘸髲氖驴蒲械臎Q心。我們愉快的合作也為我們的生活增添了一抹亮色。希望有更多的師弟師妹們能從政基金的項目中有所收獲。</p><p><b>　　指導(dǎo)教師簡介： </b></p><p>　　陶澍，男，教授。1950年8月出生于上海。1984年于美國堪薩斯大學(xué)土木系獲環(huán)境科學(xué)博士學(xué)位。1984年起，在北京大學(xué)歷任講師、副教

54、授、教授、長江特聘教授。研究方向主要有微量污染物環(huán)境地球化學(xué)，包括重金屬和持久性有機污染物形態(tài)與生物有效性、污染物區(qū)域過程、多介質(zhì)暴露模型、有毒污染物風(fēng)險評價等。1995年獲保鋼教育基金會全國優(yōu)秀教師特等獎，2001年獲全國模范教師?，F(xiàn)主持典型微量有機污染物的區(qū)域環(huán)境過程，顆粒態(tài)銅對魚鰓的生物有效性等國家基金及國際合作項目。 徐福留，男，副教授。1962年1月生于安徽。1998年于丹麥皇家藥學(xué)院獲得系統(tǒng)生態(tài)學(xué)博士學(xué)位。1998年至