粉煤灰基稀土復(fù)合材料的制備及其對(duì)水體中Cd2+的吸附性能研究.pdf

1、針對(duì)目前我國(guó)水體重金屬污染事件頻發(fā)的現(xiàn)狀，為充分開(kāi)發(fā)我區(qū)固體廢物粉煤灰和稀土資源的綜合處置與利用，本文根據(jù)粉煤灰(FA)的主要成分及結(jié)構(gòu)特征，通過(guò)焙燒、堿熔融、摻雜稀土元素、加酸浸泡等方法，提出了粉煤灰－堿熔融－摻雜稀土元素聯(lián)合工藝制備粉煤灰基稀土復(fù)合材料作為水處理吸附劑的技術(shù)，并就復(fù)合材料的制備工藝條件及結(jié)構(gòu)性能進(jìn)行了探究和表征；將所制得的一種新型粉煤灰基稀土復(fù)合材料用于吸附去除水體中有毒重金屬Cd2+，就其吸附影響因素、吸附動(dòng)力學(xué)、

2、吸附熱力學(xué)、經(jīng)濟(jì)技術(shù)分析、環(huán)境影響評(píng)價(jià)、吸附過(guò)程機(jī)理及工業(yè)應(yīng)用前景等相關(guān)問(wèn)題進(jìn)行了探討，具體研究結(jié)果如下：
　　 (1)研究了粉煤灰/堿熔融/鈰復(fù)合材料的制備過(guò)程和條件。通過(guò)實(shí)驗(yàn)考察了加入助熔劑Na2CO3的量、Ce(SO4)2摻雜量、焙燒溫度及焙燒時(shí)間等條件對(duì)復(fù)合材料去除Cd2+性能的影響，得到了該吸附劑的最佳制備條件，即：當(dāng)FA與Na2CO3的質(zhì)量比為1:2，Ce(SO4)2摻雜量為9％，焙燒溫度為800℃，焙燒時(shí)間為2h時(shí)

3、，所制得的Ce-Na2CO3-FA吸附劑對(duì)pH為6.0、起始Cd2+濃度為500mg·L-1的水溶液中Cd2+的去除率幾乎可達(dá)100%，顯示出了比較強(qiáng)的除Cd2+能力和比較大的吸附容量。
　　 (2)探討了Ce-Na2CO3-FA吸附劑對(duì)水體中Cd2+的吸附性能及其影響因素。試驗(yàn)結(jié)果表明：溶液初始pH值足影響Ce-Na2CO3-FA吸附劑除Cd2+的重要因素之一，且當(dāng)溶液初始pH值為6.0時(shí)，該吸附劑對(duì)Cd2+的去除效果比較理想

4、。Ce-Na2CO3-FA吸附劑對(duì)水體中Cd2+的去除率會(huì)隨吸附劑用量的增加而相應(yīng)增大，隨初始Cd2+濃度的增大而明顯減小，當(dāng)將用量為0.5g的該吸附劑投加于50mL、Cd2+濃度為500mg·L-1的水溶液中時(shí)，其對(duì)Cd2+的吸附量達(dá)48.88mg·g-1，去除率為97.76%。
　　 (3)吸附動(dòng)力學(xué)研究表明：吸附速率和吸附量在吸附開(kāi)始到90min前隨時(shí)間增長(zhǎng)迅速增大，之后吸附趨于平緩，在120min時(shí)已達(dá)到基本吸附平衡。不

5、同溫度下所獲得的吸附動(dòng)力學(xué)曲線具有相同的變化趨勢(shì)，但吸附速率和吸附量隨溫度的升高而明顯增大，表明升高溫度有利于吸附進(jìn)行。Ce-Na2CO3-FA吸附劑對(duì)Cd2+的吸附動(dòng)力學(xué)符合準(zhǔn)二級(jí)吸附速率方程(R2>0.996)，吸附主要受顆粒內(nèi)擴(kuò)散控制，并獲得吸附過(guò)程的表觀活化能Eα為67.616kJ·mol-1。
　　 (4)吸附平衡與吸附熱力學(xué)研究表明：Ce-Na2CO3－FA吸附劑在不同溫度(25℃、35℃、45℃)下對(duì)溶液中Cd2+

6、的等溫吸附實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)可用Freundlich吸附等溫方程進(jìn)行很好地描述，同時(shí)也較好地服從Langmuir等溫模型，并由Langmuir等溫方程獲得的不同溫度下Ce-Na2CO3－FA吸附劑對(duì)Cd2+的最大吸附容量分別為66.67mg·g-1、71.94mg·g-1和83.33mg·g-1。不同溫度下的吸附自由能變△G°<0,吸附標(biāo)準(zhǔn)焓變△H°>0,標(biāo)準(zhǔn)熵變△S°>0,表明Ce-Na2CO3－FA吸附劑對(duì)Cd2+的吸附是一自發(fā)的吸熱過(guò)程，且

7、吸附發(fā)生后混亂度略有所增大。升高溫度有利于吸附進(jìn)行。
　　 (5)重金屬浸出實(shí)驗(yàn)表明：不同pH值下，Ce-Na2CO3-FA吸附劑中Cd2+、Cu2+、Zn2+等7種離子的浸出值均低于國(guó)家地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB3838-2002)，由此表明Ce-Na2CO3-FA吸附劑用于處理含Cd2+廢水，甚至是突發(fā)性高濃度含Cd2+廢水時(shí)不會(huì)造成二次污染，安全可行；混合離子干擾實(shí)驗(yàn)表明：將一定濃度常見(jiàn)共存離子Cu2+、Zn2+、Pb2+與

8、Cd2+混合對(duì)Ce-Na2CO3-FA吸附劑吸附去除Cd2+的影響很小，且該吸附劑同時(shí)對(duì)4種離子均有很好的去除效果。
　　 (6)通過(guò)對(duì)Ce-Na2CO3－FA吸附劑進(jìn)行XRD、SEM、FT-IR及表面電荷測(cè)定等表征和分析，對(duì)吸附劑的除Cd2+機(jī)理進(jìn)行了初步探討，吸附劑對(duì)Cd2+離子的吸附去除可能是物理吸附與絮凝沉降共同作用的結(jié)果。
　　 (7)經(jīng)濟(jì)技術(shù)分析和環(huán)境影響評(píng)價(jià)表明Ce-Na2CO3－FA吸附劑的制備工藝操作簡(jiǎn)