Fenton體系氧化機(jī)理及其對甲基橙降解特性的研究.pdf

1、本文在排除降解底物和外加紫外光的影響下，僅從Fenton氧化反應(yīng)過程中反應(yīng)體系的紫外-可見光譜入手，探討Fenton氧化反應(yīng)過程中絡(luò)合物的存在性和形成規(guī)律。在自制的圓柱型雙層玻璃反應(yīng)器中，選取偶氮染料甲基橙作為目標(biāo)化合物，考察Fenton試劑對甲基橙的降解效果及其特性。
　　首先研究了無底物Fenton體系中的氧化機(jī)理，在無需進(jìn)行物質(zhì)分離的條件下，利用紫外-可見分光光度計分別測定Fe2+、Fe3+、H2O2各自不同濃度下的吸光度，

2、以及三者混合后不同波長下的全掃描吸收強(qiáng)度，研究分析了Fenton氧化反應(yīng)過程中絡(luò)合物形成的規(guī)律。實驗結(jié)果表明，F(xiàn)enton反應(yīng)得到的混合體系中除了Fe3+之外，存在另一種物質(zhì)，為鐵系絡(luò)合物，在300～500nm范圍內(nèi)具有極大的吸光度，隨著Fenton試劑濃度的增加而增加，并且形成的該中間體鐵絡(luò)合物與Fe是等摩爾關(guān)系。并進(jìn)一步得出，在Fenton氧化體系中除了絡(luò)合物機(jī)理外，羥基自由基機(jī)理同時存在。
　　然后選取偶氮染料甲基橙作為目標(biāo)

3、化合物，研究了均相Fenton體系對其的降解情況，考察溶液的初始pH值、H2O2和Fe2+的用量等因素對其脫色率和TOC降解效果的影響。實驗結(jié)果表明，對于250 mL20 mg/L的甲基橙溶液而言，室溫下最佳處理條件是，pH值為3.0，H2O2用量為5.4846 mmol/L，F(xiàn)e2+的用量為0.3 mmol/L，[H2O2]/[Fe2+]為18∶1。Fenton反應(yīng)2 min脫色率已達(dá)97.74％，反應(yīng)120 min TOC去除率50

4、.18％。通過對不同雙氧水或亞鐵離子初始濃度條件下甲基橙脫色動力學(xué)分析得出，脫色反應(yīng)前期是以高價鐵絡(luò)合物氧化反應(yīng)為主，后期以羥基自由基反應(yīng)為主，中期為過渡階段，既可能有絡(luò)合物機(jī)理也可能有羥基自由基的產(chǎn)生與作用。
　　此外，我們在自制的圓柱型雙層玻璃反應(yīng)器中，通過改變光源和Fenton試劑，考察了以甲基橙為底物的自然光Fenton、UV為光源的Fenton、暗Fenton和類Fenton氧化體系之間的差異。結(jié)果表明，自然光中的紫外光