基于被動(dòng)DOAS的上海城區(qū)NO2和氣溶膠污染的反演研究.pdf

1、地基被動(dòng)散射光DOAS作為一種光譜遙測(cè)方法，能夠成功地測(cè)量大氣平流層、對(duì)流層中痕量氣體的整層柱密度，是全面監(jiān)測(cè)和評(píng)估區(qū)域大氣污染狀況的有效手段。隨著機(jī)動(dòng)車的快速增加和能源利用的逐步轉(zhuǎn)變，上海地區(qū)大氣中氣態(tài)污染物和顆粒物并存，呈現(xiàn)出復(fù)合型污染的特點(diǎn)，大氣環(huán)境問(wèn)題不容樂(lè)觀，成為學(xué)界的研究熱點(diǎn)之一。本論文通過(guò)地基被動(dòng)DOAS觀測(cè)，對(duì)上海城區(qū)NO2和氣溶膠污染的反演方法展開(kāi)研究，為了解上海地區(qū)大氣復(fù)合污染特征提供了新的手段。論文詳細(xì)介紹了多軸D

2、OAS和移動(dòng)天頂散射光DOAS技術(shù)的原理，系統(tǒng)設(shè)計(jì)、搭建和工作方式;進(jìn)行多參數(shù)的大氣質(zhì)量因子模擬敏感性分析;探索氣溶膠光學(xué)性質(zhì)、污染類型和邊界層高度等反演方法，并將相關(guān)結(jié)果應(yīng)用于對(duì)流層NO2垂直柱密度反演精度的提高;與GOME-2、OMI衛(wèi)星對(duì)流層NO2產(chǎn)品進(jìn)行比對(duì);利用車載移動(dòng)DOAS遙測(cè)區(qū)域NO2、NOx污染物排放量。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)論如下:
　　(1)識(shí)別大氣質(zhì)量因子AMF的影響因素，敏感性分析表明觀測(cè)幾何（太陽(yáng)天頂角、相對(duì)

3、方位角、觀測(cè)俯仰角）、地表反照率、計(jì)算波長(zhǎng)、邊界層氣溶膠和痕量氣體剖面等參數(shù)都會(huì)對(duì)AMF模擬結(jié)果產(chǎn)生影響。由于觀測(cè)幾何由實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到，城市下墊面地表反照率波動(dòng)也較小，所以氣溶膠荷載和NO2垂直廓線是AMF模擬的主要影響因素，特別是在計(jì)算對(duì)流層NO2 AMF時(shí)，不同的氣溶膠參數(shù)化方式和荷載使得模擬結(jié)果相差巨大。
　　(2)參數(shù)化氣溶膠消光系數(shù)分布，建立多維的氣溶膠-O4 AMF查算表。根據(jù)多軸DOAS觀測(cè)的各角度O4斜程吸收，基于I

4、DL語(yǔ)言平臺(tái)實(shí)現(xiàn)氣溶膠參數(shù)的反演算法，得到氣溶膠消光系數(shù)、邊界層高度等返回值;其中邊界層高度反演結(jié)果與微脈沖激光雷達(dá)觀測(cè)值、NECP-GADS模擬值具有較高的一致性;邊界層高度日變化趨勢(shì)為上午迅速抬升，在11:00-14:00間達(dá)到最大并保持穩(wěn)定，16:00開(kāi)始再次降低;研究區(qū)域夏季的最大邊界層高度和邊界層日變化幅度均大于其他季節(jié)。
　　(3)各種天氣條件下，天頂方向的可見(jiàn)波段O4和H2O斜程吸收均具有很好的相關(guān)性。H2O DSC

5、Ds與水汽含量密切相關(guān)，并與相對(duì)濕度、露點(diǎn)表現(xiàn)出很好的一致性;受上海地區(qū)氣候特征的影響，O4和H2O吸收的相關(guān)性斜率值及其波動(dòng)在夏季最小。根據(jù)O4和H2O吸收相關(guān)性的變化，對(duì)不同類型氣溶膠污染事件的響應(yīng)進(jìn)行分析:發(fā)生沙塵污染時(shí)，大粒徑沙塵粒子增加了光線多次散射，使得散射光光程增大，但由于水汽含量極低，所以H2O吸收大大減少，兩者相關(guān)性斜率會(huì)增大;在灰霾污染情況下，水汽含量增大對(duì)H2O DSCDs的作用更強(qiáng)于光程增加對(duì)兩者吸收的影響，所以

6、相關(guān)性斜率表現(xiàn)為減小。
　　(4)在對(duì)流層NO2 AMF模擬的參數(shù)設(shè)定中使用邊界層高度反演結(jié)果，提高了對(duì)流層NO2柱密度反演的準(zhǔn)確性。復(fù)旦大學(xué)觀測(cè)點(diǎn)的對(duì)流層NO2 VCD明顯受機(jī)動(dòng)車等人為排放源影響，日變化表現(xiàn)出早、晚高峰出現(xiàn)高值，中午處于低值;周末日均值低于工作日。通過(guò)不同衛(wèi)星和不同網(wǎng)格大小的橫向比對(duì)，確定100 km、50 km空間分別作為GOME-2、OMI的網(wǎng)格，用于與地基觀測(cè)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比;對(duì)流層NO2 VCD地基觀測(cè)值分

7、別是GOME-2/DLR、OMI/TEMI產(chǎn)品的2.36±1.45、1.60±0.73倍;通過(guò)與低污染的背景區(qū)域比較，表明衛(wèi)星網(wǎng)格內(nèi)污染源強(qiáng)度分布不均，以及地基觀測(cè)點(diǎn)處于高污染區(qū)域是導(dǎo)致地、空對(duì)流層NO2 VCD差距較大的主要原因;此外，與OMI/TEMI產(chǎn)品的相關(guān)系數(shù)和絕對(duì)值對(duì)比結(jié)果均要好于與GOME-2產(chǎn)品的對(duì)比，所有天氣情況、晴天條件下的相關(guān)性系數(shù)分別達(dá)到0.85、0.95。
　　(5)對(duì)上海市內(nèi)環(huán)高架和世博園區(qū)的移動(dòng)DOA

8、S繞行觀測(cè)，移動(dòng)DOAS技術(shù)測(cè)得的NO2垂直柱密度與GOME-2衛(wèi)星、世博園區(qū)內(nèi)傳統(tǒng)點(diǎn)式儀器的觀測(cè)結(jié)果均具有很好的相關(guān)性。NO2垂直柱密度的時(shí)間變化和空間分布特點(diǎn)說(shuō)明中心城區(qū)主要是機(jī)動(dòng)車源，受到人為活動(dòng)、車流量和機(jī)動(dòng)車運(yùn)行工況，以及風(fēng)場(chǎng)條件等影響?；谶B續(xù)性方程原理，對(duì)應(yīng)用移動(dòng)DOAS技術(shù)估算區(qū)域污染物排放量的適用條件進(jìn)行了定義;通過(guò)O4柱密度信息對(duì)存云和氣溶膠帶來(lái)多次散射等不利條件進(jìn)行甄別;估算得到2009年秋季、2010年春季和秋季