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文檔簡介
1、催化氧化是一種被廣泛用于消除含氯揮發(fā)性有機(jī)廢氣(CVOCs)的方法。可是目前消除含氯有機(jī)廢氣的催化劑面臨著一些極富挑戰(zhàn)性的問題,例如起燃溫度高、易中毒、有毒副產(chǎn)物的生成以及使用壽命短等。常見催化劑主要為Al基和Cr基催化劑,原因在于Al2O3的表面酸性和CrOx的良好氧化還原性能有助于含氯揮發(fā)性有機(jī)廢氣在催化劑表面吸附和氧化。但是,純Al2O3對含氯有機(jī)分子的氧化需要較高的起燃溫度;而CrOx催化劑在反應(yīng)中容易生成Cr2O2Cl2造成鉻
2、流失并污染環(huán)境。因此,篩選出催化性能高、經(jīng)濟(jì)、無毒的催化劑,用于消除低濃度含氯有機(jī)廢氣,并研究其中的反應(yīng)機(jī)理,是本論文的研究目標(biāo)。本論文的研究內(nèi)容及結(jié)果如下:
1.通過等體積浸漬法制備了K-Pt/Al2O3系列催化劑測試氧化CH2Cl2的能力。活性測試結(jié)果顯示助劑K的加入明顯提高了反應(yīng)活性,而且助劑K的量也是影響活性的一個重要因素。催化劑0.42K-2Pt/Al2O3的T50(轉(zhuǎn)化率為50%時所對應(yīng)的反應(yīng)溫度)為270℃,遠(yuǎn)遠(yuǎn)
3、低于2Pt/Al2O3的T50(400℃)。通過多項表征結(jié)果可知,活性提高的原因則是由于K和Pt結(jié)合生成Pt-O-Kx(x≈2)物種,增強(qiáng)了催化劑的還原能力。Pt-O-Kx物種可以顯著加速催化劑表面的甲酸鹽物種的分解,從而加快整個反應(yīng)的進(jìn)行。而原位紅外光譜可以顯示出甲酸鹽的分解過程。另外,由于該反應(yīng)的活性位是表面的Pt-O-Kx物種,所以含有高含量該物種的催化劑0.42K-2Pt/Al2O3表現(xiàn)出更高的活性。
2.在不同焙燒溫
4、度下制各一系列尖晶石型CoCr2O4催化劑以測試氧化CH2Cl2的能力。這些催化劑對反應(yīng)都有很高的活性,并且反應(yīng)的最終產(chǎn)物只有COx,HCl和Cl2,并未生成其他有害的含氯有機(jī)物。400℃焙燒的催化劑CoCr2O4-4具有較高的比表面積(91.3m2·g-1),因此活性最佳,其T50為218℃,T90為257℃。而700℃焙燒的催化劑CoCr2O4-7只有較低的比表面積(6.1m2·g-1),因此活性最差,其T50高達(dá)278℃。通過對催
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