砷磷在鐵錳-鋁錳復合氧化物表面的同步吸附特性及競爭作用規(guī)律.pdf

1、水體中的砷污染對人類健康有著巨大的危害。近年來，許多學者致力于研究新型高效吸附劑來去除水中的砷，而磷對砷去除的干擾是一項普遍遇到的難題。為強化磷存在條件下砷的去除效果，采用前期研制的鐵錳(FMBO)和鋁錳(AMBO)復合氧化物作為吸附材料，采用吸附動力學實驗、pH影響實驗和吸附次序影響實驗研究了砷磷同步吸附特性和競爭作用規(guī)律;通過對吸附劑反應前后的表面形態(tài)分析，初步揭示了砷、磷在“氧化/吸附”微界面上的競爭作用機制，取得的主要結論如下:

2、
　　1.Power模型和Elovich模型都能很好地描述FMBO和AMBO同步去除As(Ⅲ)&P和As(Ⅴ)&P時的吸附動力學特征;，在復合污染條件下As(Ⅲ)/As(Ⅴ)和P的吸附過程都包括溶質在液相和固液界面的擴散、溶質與吸附劑表面不同吸附能的活性位點的結合以及電子轉移和電子共用等作用，反應過程中較大的體系活化能變化說明發(fā)生了活化—去活化作用。
　　2.FMBO中Mn含量降低有利于提升吸附劑對As(Ⅲ)&P和As(Ⅴ)

3、&P的吸附，而AMBO中Mn含量需要選取一個最佳值才能促進其對As(Ⅲ)&P和As(Ⅴ)&P的吸附。相較于AMBO，FMBO中MnO2具有更強的氧化活性，可更有效地將As(Ⅲ)氧化為As(Ⅴ)后吸附。
　　3.溶液酸堿度的變化對FMBO和AMBO吸附As(Ⅴ)的影響較As(Ⅲ)大，整體表現為pH值升高會導致As(Ⅴ)、As(Ⅲ)去除效果下降。同步去除As(Ⅲ)&P時，FMBO對As(Ⅲ)和P的吸附量均高于AMBO;同步吸附As(Ⅴ

4、)&P時，FMBO對As(Ⅴ)的吸附能力較AMBO強，而P吸附量則低于AMBO。
　　4.在不同pH條件下，后加入的As或P都會將之前吸附在材料表面的離子置換出來，總體表現為P對As(Ⅲ)/As(Ⅴ)的置換能力弱于As(Ⅲ)/As(Ⅴ)對P的置換能力。由于對As(Ⅲ)的吸附過程還包括氧化反應作用（可在材料表面生成大量孔隙并暴露更多活性位點），而As(Ⅴ)的吸附只受羥基結合和靜電引力作用，故As(Ⅴ)使P置換后的損失率高于As(Ⅲ)

5、。此外，AMBO分步吸附As(Ⅲ)/P時對二者的置換率均大于相同Mn含量的FMBO，而分步吸附As(Ⅴ)/P時則表現為FMBO表面的As(Ⅴ)/P更易被置換。
　　5.掃描電鏡結果顯示FMBO和AMBO均由很多微小顆粒聚集而成，其表面粗糙且孔隙結構發(fā)達，吸附前材料表面均不同程度地分布著Fe/Al、Mn和O元素，紅外光譜圖則顯示吸附劑表面分布著大量的羥基。吸附后表面羥基振動及對應元素譜圖的出現均證明了As/P成功吸附到材料表面。

6、r>　　6.FMBO和AMBO同步吸附或先后吸附As(Ⅲ)/P時，XPS結果顯示As-O和P-O相對含量均發(fā)生了變化，證明As(Ⅲ)與P發(fā)生了競爭吸附，且后加入的離子都會將已被吸附上的前者置換出來一部分。從As3d峰中As(Ⅴ)/As(Ⅲ)的形態(tài)分布分析可知，P置換的As主要為As(Ⅲ)。吸附As(Ⅴ)/P時，吸附劑中的As相對比例都較吸附As(Ⅲ)/P時低，說明As(Ⅲ)與P爭奪吸附位點的能力強于As(Ⅴ)。此外，吸附As(Ⅴ)/P時