鐵錳氧化物降解多氯聯(lián)苯的研究.pdf

1、多氯聯(lián)苯(Polychlorinated Biphenyls,PCBs)是一類典型的持久性有機(jī)污染物,具有持久性、半揮發(fā)性、生物蓄積性和高毒性等特點(diǎn)。在水體、土壤、沉積物等環(huán)境中難于降解轉(zhuǎn)化。鐵錳氧化物作為土壤和沉積物環(huán)境中氧化活性較強(qiáng)的組分之一,可以有效的氧化降解環(huán)境中的持久性有機(jī)污染物。前人的研究表明,鐵氧化物與H2O2組成的非均相Fenton反應(yīng)對有機(jī)污染物能產(chǎn)生有效的降解作用,而微波誘導(dǎo)二氧化錳也能有效的降解模擬土壤中的PCBs

2、。因此,本文以PCBs為目標(biāo)污染物,以合成的針鐵礦為催化劑,研究針鐵礦與H2O2組成的非均相Fonton反應(yīng)對PCB28的降解作用,討論了H2O2濃度、針鐵礦濃度和pH對PCB28降解率的影響,并初步研究了PCB28的降解機(jī)理。并對微波誘導(dǎo)二氧化錳降解實際污染土壤中的PCBs進(jìn)行了研究,討論了水添加量、二氧化錳添加量、H2SO4和二氧化錳的晶型對PCBs降解的影響。
　　 研究結(jié)果表明PCB28在非均相Fenton體系中能發(fā)生明

3、顯的降解作用。PCB28的降解率隨H2O2和針鐵礦初始濃度增加而顯著增加,反應(yīng)144 h后,在H2O2濃度為0.2、0.5、1.0 mol·L-1時,PCB28的降解率分別為45.8、69.2和78.2％。在0.5、1.0、5.0和10 g·L-1針鐵礦體系中PCB28的降解率分別為67.4、78.4、91和99％。pH對PCB28降解率地影響表現(xiàn)為pH3>pH8>pH5>pH7>pH9。在加入自由基猝滅劑甲醇后,PCB28基本不發(fā)生降

4、解作用,表明反應(yīng)的主要活性物質(zhì)是羥基自由基。在反應(yīng)過程中只溶出少量的鐵離子,進(jìn)一步表明降解反應(yīng)是直接發(fā)生在針鐵礦的表面,而非通過針鐵礦溶出的鐵離子組成均相Fenton體系降解PCB28。
　　 在微波輻射條件下,添加水和二氧化錳后,能顯著提高微波輻射對土壤中PCBs的降解作用。隨著添加的水量和二氧化錳量的增加,PCBs的降解率也隨著增加。添加5、10、20和30％水分時,輻射45 min后,PCBs的降解率分別為66.8、71.

5、6、78.8和89.6％。添加1、2、5和10％δ-MnO2后,PCBs的降解率分別為30、34、43.2和78.8％。與前人的研究結(jié)果不同是在向土壤中添加H2SO4濃度較低時,可能是因為添加的H2SO4破壞了土壤原來的結(jié)構(gòu),并沒有提高PCBs降解率；但是隨著H2SO4濃度的增加,PCBs的降解率也增加了。向土壤添加等量的不同品型二氧化錳后,PCBs的降解率也不同,PCBs降解率隨晶型的由大到小按下列順序排列:δ-MnO2>β-MnO2