第1章-非線(xiàn)性光學(xué)極化率的經(jīng)典描述n

1、非線(xiàn)性光學(xué)及其應(yīng)用,第一章 非線(xiàn)性極化率的經(jīng)典描述第二章 非線(xiàn)性極化率的量子力學(xué)描述第三章 光波在非線(xiàn)性介質(zhì)中傳播的基本方程第四章 二階非線(xiàn)性光學(xué)效應(yīng)第五章 三階非線(xiàn)性光學(xué)效應(yīng)第七章 光學(xué)相位共軛技術(shù)第九章 超快光脈沖非線(xiàn)性光學(xué)第八章 光折變非線(xiàn)性光學(xué),參考書(shū)：1、《非線(xiàn)性光學(xué)》 石順祥 等著2、《量子電子學(xué)》 A. 亞里夫 著 劉頌豪 等譯3、《非線(xiàn)性光學(xué)》 沈元壤 著,非線(xiàn)性光學(xué)現(xiàn)象的理論描述涉及

2、到激光輻射場(chǎng)與物質(zhì)相互作用的問(wèn)題，通常采用半經(jīng)典理論處理。,光與物質(zhì)相互作用的半經(jīng)典理論：,第1章 非線(xiàn)性光學(xué)極化率的經(jīng)典描述,1.1 極化率的色散特性 1.2 非線(xiàn)性光學(xué)極化率的經(jīng)典描述 1.3 極化率的一般性質(zhì) 習(xí)題,1.1 極化率的色散特性,1.1.1 介質(zhì)中的麥克斯韋方程 由光的電磁理論已知, 光波是光頻電磁波, 它在介質(zhì)中的傳播規(guī)律遵從麥克斯韋方程組:,(1.1 - 1),及物質(zhì)方程:,(1.1

3、- 2),上面兩式中的J和ρ分別為介質(zhì)中的自由電流密度和自由電荷密度, M為磁化強(qiáng)度, ε0為真空介電常數(shù), μ0為真空磁導(dǎo)率, σ為介質(zhì)的電導(dǎo)率, P是介質(zhì)的極化強(qiáng)度。 由于我們研究的光與物質(zhì)相互作用主要是電作用, 可以假定介質(zhì)是非磁性的, 而且無(wú)自由電荷, 即M=0, J=0， ρ=0。 所以, 上述方程可簡(jiǎn)化為,(1.1 - 3),(1.1 - 4),光在介質(zhì)中傳播時(shí), 由于光電場(chǎng)的作用, 將產(chǎn)生極化強(qiáng)度。 若考慮到非線(xiàn)性相互作用

4、,則極化強(qiáng)度應(yīng)包含線(xiàn)性項(xiàng)和非線(xiàn)性項(xiàng), 即  P=PL+PNL (1.1 - 5) 當(dāng)光電場(chǎng)強(qiáng)度很低時(shí), 可以忽略非線(xiàn)性項(xiàng)PNL, 僅保留線(xiàn)性項(xiàng)PL, 這就是通常的線(xiàn)性光學(xué)問(wèn)題。 當(dāng)光電場(chǎng)強(qiáng)度較高時(shí), 必須考慮非線(xiàn)性項(xiàng)PNL, 并可以將非線(xiàn)性極化強(qiáng)度寫(xiě)成級(jí)數(shù)形式:

5、 PNL=P(2)+P(3)+…+P(r)+ (1.1 - 6),非線(xiàn)性光學(xué)效應(yīng)的唯象描述中，把極化強(qiáng)度,展開(kāi)為外場(chǎng)的冪級(jí)數(shù)的形式,,即：,式中,為非線(xiàn)性光學(xué)介質(zhì)的r階非線(xiàn)性光學(xué)極化率張量，是描述非線(xiàn)性,光學(xué)介質(zhì)對(duì)外場(chǎng)的響應(yīng)特性。,非線(xiàn)性光學(xué)問(wèn)題可以歸結(jié)為兩個(gè)問(wèn)題：,求出非線(xiàn)性光學(xué)介質(zhì)感應(yīng)的非線(xiàn)性極化強(qiáng)度,，求得,后，將其,作為次波源。,在一定的邊界條件下求解麥克斯韋方程，從而求得非線(xiàn)性輻射場(chǎng)。,在本講義中, 除了特別指明

6、外, 光電場(chǎng)和極化強(qiáng)度均采用通常的復(fù)數(shù)表示法。 對(duì)于實(shí)光電場(chǎng)E(r,t), 其表示式為  E(r,t)=E0(r) cos(ωt+φ) (1.1 - 7)  或  E(r,t)=E(ω)e-iωt+E*(ω)eiωt (1.1 - 8),式中的E(ω)為頻域復(fù)振幅, 且有,(1.1 - 9),E0(r)是光電場(chǎng)中的實(shí)振

7、幅大小。 對(duì)于極化強(qiáng)度, 其表示式為  P(r,t)=P(ω)e-iωt+P*(ω)eiωt (1.1 - 10)  式中的P(ω)為頻域復(fù)振幅。 考慮到電場(chǎng)強(qiáng)度E(r,t)和極化強(qiáng)度P(r,t)的真實(shí)性, 應(yīng)有  E*(ω)=E(-ω) (1.1

8、 - 11) P*(ω)=P(-ω) (1.1 - 12),1.1.2 極化率的色散特性 1. 介質(zhì)極化的響應(yīng)函數(shù) 1) 線(xiàn)性響應(yīng)函數(shù) 當(dāng)光在介質(zhì)中傳播時(shí), ｔ時(shí)刻介質(zhì)所感應(yīng)的線(xiàn)性極化強(qiáng)度P(t)不僅與ｔ時(shí)刻的光電場(chǎng)E(t)有關(guān), 還與ｔ時(shí)刻前所有的光電場(chǎng)有關(guān), 也就是說(shuō)

9、, ｔ時(shí)刻的感應(yīng)極化強(qiáng)度與產(chǎn)生極化的光電場(chǎng)的歷史有關(guān)。,現(xiàn)假定在時(shí)刻ｔ以前任一時(shí)刻τ的光電場(chǎng)為E(τ), 它對(duì)在時(shí)間間隔(ｔ-τ)以后的極化強(qiáng)度的貢獻(xiàn)為dP(t), 且有  dP(t)=ε0 R(t-τ)·E(τ)dτ (1.1 - 13),式中， R(t-τ)為介質(zhì)的線(xiàn)性響應(yīng)函數(shù), 它是一個(gè)二階張量, 則ｔ時(shí)刻的感應(yīng)極化強(qiáng)度為,(1.1 - 1

10、4),對(duì)上式進(jìn)行變量代換, 將(t-τ)用τ′代替, 則有,考慮到積分變量的任意性, 用τ替換τ′, 上式變?yōu)?(1.1 - 15),即在介質(zhì)中，t 時(shí)刻所感應(yīng)的極化強(qiáng)度由t時(shí)刻前所有(t-?)時(shí)刻 (??0) 的光電場(chǎng)決定。,2. 介質(zhì)極化率的頻率色散 1) 線(xiàn)性極化率張量 對(duì)于(1.1 - 15)式所表示的線(xiàn)性極化強(qiáng)度關(guān)系, 取E(t)和P (1)(t)的傅里葉變換:,(1.1 -

11、20),(1.1 - 21),則有,(1.1 - 22),利用頻率域內(nèi)線(xiàn)性極化強(qiáng)度復(fù)振幅P(1)(ω)與光電場(chǎng)復(fù)振幅E (ω)的定義關(guān)系式,有,(1.1 - 23),(1.1 - 24),比較(1.1 - 22)式和(1.1 - 24)式, 可得,(1.1 - 25),(1.1 - 24)式和(1.1 - 25)式就是線(xiàn)性極化強(qiáng)度 P(1)(t) 和線(xiàn)性極化率張量 ?(1)(ω) 的表示式。,2) 非線(xiàn)性極化率張量

12、 對(duì)于非線(xiàn)性極化強(qiáng)度, 進(jìn)行類(lèi)似上面的處理, 可以得到非線(xiàn)性極化率張量關(guān)系式。 將(1.1 - 18)式中的光電場(chǎng)E(t-τ)進(jìn)行傅里葉變換, 可得,(1.1 - 34),若將二階非線(xiàn)性極化強(qiáng)度表示成如下形式:,(1.1 - 35),并與(1.1 - 34)式進(jìn)行比較, 可以得到二階極化率張量表示式為,(1.1 - 36),同理, 若將r階非線(xiàn)性極化強(qiáng)度表示為,(1.1 - 37),式中, ?(r)(ω1

13、,ω2,…,ωr)與E(ω1)之間的豎線(xiàn)表示 r個(gè)點(diǎn), 則第r階極化率張量表示式為,(1.1 - 38),如果組成光波的各個(gè)頻率分量是不連續(xù)的，則極化強(qiáng)度表示式中的積分由求和代替，表示為,(1.1 - 39),(1.1 - 40),(1.1 - 41),其中，m、n、l、包括所有的正值和負(fù)值。,3. 介質(zhì)極化率的空間色散 上面討論了介質(zhì)極化率的頻率色散特性, 并指出, 這種頻率色散特性起因于極化強(qiáng)度與光場(chǎng)的時(shí)間

14、變化率有關(guān), 是時(shí)間域內(nèi)因果性原理的直接結(jié)果。 此外, 由于介質(zhì)內(nèi)給定空間點(diǎn)的極化強(qiáng)度不僅與該點(diǎn)的光電場(chǎng)有關(guān), 而且與鄰近空間點(diǎn)的光電場(chǎng)有關(guān), 即與光電場(chǎng)的空間變化率有關(guān), 這就導(dǎo)致了極化率張量?與光波波矢 k 有關(guān), 這種 ? 與波矢 k 的依賴(lài)關(guān)系, 叫做介質(zhì)極化率的空間色散, 其空間色散關(guān)系可以通過(guò)空間域的傅里葉變換得到。 因?yàn)樵诠鈱W(xué)波段，光波波長(zhǎng)比原子內(nèi)電子軌道半徑大的多通常，空間色散可以忽略 。,1.

15、1.3 極化率的單位 上面引入了宏觀介質(zhì)的極化率?(r), 實(shí)際上在文獻(xiàn)中還經(jīng)常用到單個(gè)原子極化率這個(gè)參量, 我們用符號(hào)?(r)mic表示。 宏觀極化率與單個(gè)原子極化率間的關(guān)系為  ?(r) = n?(r)mic (1.1 - 46) 在國(guó)際單位制（SI）中, ?(r) 和 ?(r)mic 的單位分別為,由于目前仍有文獻(xiàn)使用高斯單

16、位制(c.g.s./e.s.u.), 所以, 下面給出?(r)和?(r)mic在c.g.s./e.s.u.單位制中的單位:,在兩種單位制中, 線(xiàn)性極化率?(1)都是無(wú)量綱的, 其它階非線(xiàn)性極化率張量之間的關(guān)系為,(1.1 - 47),(1.1 - 48),1.2 非線(xiàn)性光學(xué)極化率的經(jīng)典描述,1.2.1 一維振子的線(xiàn)性響應(yīng) 設(shè)介質(zhì)是一個(gè)含有固有振動(dòng)頻率為ω0的振子的集合。 振子模型是原子中電子運(yùn)動(dòng)的一種粗略模型,

17、 即認(rèn)為介質(zhì)中的每一個(gè)原子中的電子受到一個(gè)彈性恢復(fù)力作用, 使其保持在平衡位置上。 當(dāng)原子受到外加光電場(chǎng)作用時(shí), 原子中的電子作強(qiáng)迫振動(dòng), 運(yùn)動(dòng)方程為,(1.2 - 2),式中, h是阻尼系數(shù), m是電子的質(zhì)量。 現(xiàn)將r和E傅里葉展開(kāi):,(1.2 - 3),(1.2 - 4),由于方程(1.2 - 2)是一個(gè)線(xiàn)性微分方程, 因此其解r(t)只與光電場(chǎng)E(t)成線(xiàn)性關(guān)系, 所以對(duì)任何一個(gè)頻率分量都可以得到,由此可解得,(1.2 - 5

18、),根據(jù)介質(zhì)極化強(qiáng)度的定義, 單位體積內(nèi)的電偶極矩復(fù)振幅P(ω)為,(1.2 - 6),再根據(jù)(1.1 - 23)式的關(guān)系, 并考慮一維情況, 可得,(1.2 - 7),如果引入符號(hào),(1.2 - 8),則,(1.2 - 9),式中,(1.2 - 10),線(xiàn)性極化率?(1)的實(shí)部和虛部都是?的函數(shù)，分別光在介質(zhì)中傳播的色散和吸收特性。,圖 1.2 - 1 ? ′(ω)和? ″(ω)與頻率ω的關(guān)系曲線(xiàn),1.2.2 一維振子的非線(xiàn)性響應(yīng),

19、E=E(ω)e-iωt+E*(ω)eiωt (1.2 - 12),由于方程(1.2 - 11)式是非線(xiàn)性的, 直接求解十分困難, 而考慮到振子恢復(fù)力中的非簡(jiǎn)諧項(xiàng)較小, 可以根據(jù)微擾理論求解。 將r展成冪級(jí)數(shù)形式:,1. 單個(gè)頻率光場(chǎng)的情況 假設(shè)頻率為ω的光電場(chǎng)表示式為,為了描述非線(xiàn)性光學(xué)現(xiàn)象，須考慮諧振子的非線(xiàn)性響應(yīng)，,(1.2 - 11),并代入(1.2 -11)式后, 可以得

20、到一系列rk所滿(mǎn)足的方程。 在每一個(gè)方程中所包含的項(xiàng), 對(duì)電場(chǎng)來(lái)說(shuō)都具有相同的階次。 這一系列方程中最低階次的三個(gè)方程是,(1.2 - 14),(1.2 - 15),(1.2 - 16),(1.2 - 13),(1.2 - 26),可以求得，,(1.2 - 31),由此可見(jiàn)，由于非線(xiàn)性響應(yīng)，頻率為?的光電場(chǎng)在介質(zhì)中引起的極化強(qiáng)度不僅具有頻率為?的分量，而且還具有頻率為2 ?和3?和直流分量，它們所對(duì)應(yīng)的極化強(qiáng)度輻射頻率為2 ?和3?的光

21、波。,(1.2 - 24),更一般的表示式為，,2. 包含多個(gè)頻率分量光電場(chǎng)的情況 假設(shè)光電場(chǎng)包含有多個(gè)頻率分量, 用復(fù)數(shù)表示時(shí), 可以寫(xiě)成如下的形式:,(1.2 - 32),式中, E(ωn)是頻率為ωn的光場(chǎng)的復(fù)振幅。 考慮到光電場(chǎng)的真實(shí)性, 應(yīng)有  ω-n=-ωn (1.2 - 33)

22、 E(ω-n)=E(-ωn)=E*(ωn) (1.2 - 34),相應(yīng)的極化強(qiáng)度表示式為,(1.2 - 35),(1.2 - 36),(1.2 - 37),要強(qiáng)調(diào)指出的是, 式中對(duì)m, n, l 求和時(shí), 應(yīng)包括所有的正值與負(fù)值。 例如, 設(shè)有兩個(gè)頻率分量ω1和ω2, 相應(yīng)于 (1.2-36)式中m和n的可取值為  m=1, 2

23、, -1, -2 n=1, 2, -1, -2,1.3 極化率的一般性質(zhì),1.3.1 真實(shí)性條件 由前面的討論已知, 介質(zhì)的線(xiàn)性極化率張量?(1)(ω)與線(xiàn)性極化響應(yīng)函數(shù)R(1)(τ)有如下關(guān)系:,(1.3 - 1),因此, 對(duì)極化率張量取復(fù)共軛, 應(yīng)有,(1.3 - 2),其中線(xiàn)性極化響應(yīng)函數(shù)R(1)(τ)為實(shí)數(shù)，頻率為復(fù)數(shù)。,1.3.2 本征對(duì)易對(duì)稱(chēng)性

24、 由一維振子的二階非線(xiàn)性極化率表示式(1.2-26)式和F(ω)表示式可以看出 ?(2)(ω1,ω2)= ?(2)(ω2,ω1) (1.3 - 5),由前面的討論已知, 頻率為ω1和ω2光電場(chǎng)所產(chǎn)生的極化強(qiáng)度包含有許多過(guò)程, 對(duì)于其中(ω1+ω2)頻率成分的極化強(qiáng)度x分量, 有如下一項(xiàng)表示關(guān)系:,而對(duì)于 分量, 有如下一項(xiàng)關(guān)系:,它表示頻率

25、為ω2、 振動(dòng)方向?yàn)閤的光電場(chǎng)分量與頻率為ω1、 振動(dòng)方向?yàn)閥的光電場(chǎng)分量, 通過(guò)二次非線(xiàn)性作用, 產(chǎn)生了頻率為(ω2+ω1)極化強(qiáng)度的x分量。 由于根據(jù)實(shí)際的物理過(guò)程應(yīng)有,所以有,對(duì)于一般情況, 應(yīng)有,(1.3 - 6),1.3.3 完全對(duì)易對(duì)稱(chēng)性 對(duì)于F(ω)的(1.2-8)式, 如果展成實(shí)部和虛部表示形式, 有,(1.3 - 8),當(dāng)外加光電場(chǎng)頻率ω遠(yuǎn)離共振頻率ω0時(shí), 式中的虛部可以忽略不計(jì)。 此時(shí),

26、介質(zhì)與外加光電場(chǎng)之間沒(méi)有能量交換, F(ω)為實(shí)數(shù), 且有  F(ω)=F(-ω),由此, 根據(jù)經(jīng)典振子模型所導(dǎo)出的一維極化率?(1)(ω)、 ?(2)(ω1,ω2)和?(3)(ω1,ω2,ω3)的表示式(1.2 - 9)式、 (1.2 - 26) 式和(1.2 - 31)式, 可以得到如下結(jié)論: 在?(1)(ω)的表示式中, 用-ω代替ω時(shí), 其值不變, 即

27、有  ?(1)(-ω)= ?(1)(ω) (1.3 - 9) 在?(2)(ω1,ω2)的表示式中, 用-(ω1+ω2)代替ω1或ω2, 其值不變, 即有?(2)［-(ω1+ω2), ω2］ = ?(2)［ω1, -(ω1+ω2)］ = ?(2)

28、(ω1,ω2) (1.3 - 10),在?(3)(ω1, ω2, ω3)的表示式中, 用 -(ω1+ω2+ω3) 代替ω1、 ω2或ω3時(shí), 其值不變, 即有 ?(3)［-(ω1+ω2+ω3), ω2,ω3］ = ?(3)［ω1,-(ω1+ω2+ω3), ω3］ = ?(3)［ω1,ω2,-(ω1+ω2+ω3)］

29、 = ?(3)(ω1,ω2,ω3) (1.3 - 11),1.3.4 空間對(duì)稱(chēng)性 如果晶體具有對(duì)稱(chēng)中心, 則由(1.1 - 39)式、 (1.1 - 40)式和(1.1 -41)式所表示的P(1)(t)、 P(2)(t)和P(3)(t)關(guān)系式, 在x→-x, y→-y,z→-z的坐標(biāo)變換下, E和P都改變了方向, 導(dǎo)致P(1