碳結(jié)構(gòu)對(duì)氯酚生成影響的研究.pdf

1、本文通過(guò)設(shè)計(jì)并進(jìn)行一組正交實(shí)驗(yàn)，對(duì)焚燒過(guò)程中氯酚的生成機(jī)理進(jìn)行較全面的研究。主要研究碳形態(tài)的差異對(duì)從頭合成的影響，同時(shí)考慮氧氣濃度、水汽濃度以及反應(yīng)溫度的影響。
　　為了模擬垃圾焚燒爐飛灰中的殘?zhí)拷Y(jié)構(gòu)，制備了4種不同的炭黑。其中乙炔炭黑為乙炔在純氮?dú)鈿夥罩袩崃呀馓亢冢?乙炔加氧炭黑為乙炔在10％氧氣氣氛下熱裂解炭黑，氯苯炭黑為氯苯在純氮?dú)鈿夥罩袩崃呀馓亢?，可以模擬焚燒爐燃燒工況惡劣區(qū)域不同成分有機(jī)物生成的炭黑；開(kāi)放式燃燒炭黑為模擬

2、城市生活垃圾開(kāi)放式焚燒收集的炭黑。
　　利用 SEM、EDS、XPS等先進(jìn)檢測(cè)手段對(duì)炭黑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征，得到四種炭黑元素質(zhì)量組成、表面顆粒形態(tài)、粒徑大小、孔隙形態(tài)以及表面元素價(jià)態(tài)等數(shù)據(jù)。結(jié)果顯示炭黑顆表面更易發(fā)生氧化，含更多的氧元素，且氧化主要發(fā)生在鏈烴碳上。同時(shí)檢測(cè)炭黑中的PAHs、PCDD/F以及PCB的濃度，結(jié)果表明乙炔是PAHs生成以及碳環(huán)結(jié)構(gòu)增長(zhǎng)的關(guān)鍵物質(zhì)，氧氣對(duì)PAHs的生成以及炭黑顆粒增長(zhǎng)有一定抑制作用；氯苯熱解的炭

3、黑 PAHs濃度最低，且含較高比例的鏈烴碳，與其含一定的C-Cl鍵以及缺乏乙炔有關(guān)。開(kāi)放式燃燒炭黑含非常高含量的有機(jī)污染物：PAHs毒性當(dāng)量為88.645μg TEQ/g，具有致癌性的PAHs總濃度為1.44 mg/g， PCDD/F毒性當(dāng)量高達(dá)7.682 ng I-TEQ/g，該研究對(duì)開(kāi)放式燃燒污染物排放特性的研究提供了有價(jià)值的數(shù)據(jù)支持。
　　基于四種炭黑配置含C10%、Cl10%以及Cu0.09%的模擬飛灰結(jié)合正交實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)的工

4、況進(jìn)行氯酚生成研究。結(jié)果影響氯酚從頭生成的最主要因素為碳源的差異，其次為溫度的變化。結(jié)果顯示氯苯炭黑對(duì)氯酚的生成活性最強(qiáng)，認(rèn)為其高活性與較高含量的鏈烴碳以及C-Cl鍵相關(guān)；比較乙炔炭黑、乙炔加氧炭黑以及開(kāi)放式燃燒炭黑的氯酚產(chǎn)量發(fā)現(xiàn)炭黑顆粒大小，孔隙分布以及表面氧化程度對(duì)其從頭合成的影響并不顯著；350 oC和500 oC附近為氯酚生成活性較高的溫度窗口，在250~350 oC以及450~500 oC兩個(gè)溫度范圍內(nèi)提高溫度有助于脫氯反應(yīng)的