中孔活性炭纖維及其復(fù)合材料以及聚苯乙烯的降解.pdf

1、隨著大量液體和固體廢物不斷的排放到環(huán)境中，環(huán)境污染問(wèn)題也在日益加重，因此簡(jiǎn)單高效的處理環(huán)境污染物的技術(shù)處于迫切需求中。
　　 由于吸附技術(shù)是應(yīng)用最為方便、最為廣泛的技術(shù)之一，而活性炭纖維是新型的碳類吸附材料，因此本文集中精力與活性炭纖維的制備，改性工作。并對(duì)聚苯乙烯的降解進(jìn)行了探索性的研究。
　　 為了使活性炭纖維更適合大分子污染物的去除，我們采用了廉價(jià)的聚乙烯醇纖維為原料，通過(guò)一系列預(yù)氧化、脫水、碳化和活化過(guò)程，利用靜

2、態(tài)空氣為活化氣體，制備了一系列聚乙烯醇基中孔活性炭纖維。這些中孔活性炭纖維的孔結(jié)構(gòu)，比表面積和表面化學(xué)性質(zhì)可以通過(guò)準(zhǔn)確的調(diào)控活化條件得到調(diào)節(jié)。在900℃下活化120 min或在100℃C活化90 min，可以制備出中孔孔容高達(dá)66％的活性炭纖維。并且該活性炭纖維不僅對(duì)小分子的碘具有極高的吸附量，對(duì)大分子污染物亞甲基藍(lán)同樣具有很好的去除效果，它們的吸附容量分別達(dá)到了1934and709mgg-1?？變?nèi)擴(kuò)散模型和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型的計(jì)算結(jié)果表

3、明，提高纖維的中孔孔容積，可以有效提高活性炭纖維對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附速率，對(duì)于中孔孔容比例為66％的活性炭纖維的準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)吸附速率常數(shù)與最低中孔孔容比例的活性炭纖維的吸附速率箱體，提高了6倍。
　　 對(duì)靜態(tài)空氣活化的聚乙烯醇基活性炭纖維的實(shí)際應(yīng)用潛力的評(píng)估，采用快速小型固定床動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)，并對(duì)影響該吸附過(guò)程的影響因素，填料密度，柱長(zhǎng)，污染物濃度，以及流速進(jìn)行了檢測(cè)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該靜態(tài)空氣活化的聚乙烯醇基活性炭纖維在保證沒(méi)有溝流的

4、前提下，可以允許的填料密度范圍比較寬泛。這對(duì)實(shí)際應(yīng)用來(lái)說(shuō)是一大優(yōu)勢(shì)。利用了BDST模型對(duì)不同柱長(zhǎng)的吸附柱的吸附行為進(jìn)行了模擬。BDST的模擬結(jié)果證明了該活性炭纖維的吸附過(guò)程中涉及到了孔內(nèi)擴(kuò)散及外層傳質(zhì)等過(guò)程。
　　 由于活性炭纖維的成本比較高，而再生過(guò)程也需要一定的成本，而且再生的活性炭纖維的性質(zhì)會(huì)出現(xiàn)下滑。因此，延長(zhǎng)活性炭纖維的使用壽命是非常有必要的。而復(fù)合材料是一種好的選擇。因此，本文還研究了活性炭纖維與二氧化鈦材料的復(fù)合。

5、通過(guò)在聚乙烯醇基活性炭纖維制備程序中的中間產(chǎn)物一脫水纖維一上涂敷鈦溶膠，然后對(duì)后續(xù)活性炭纖維的制備步驟不做任何改變的前提下，制備出了二氧化鈦與聚乙烯醇基活性炭纖維的復(fù)合材料。SEM觀測(cè)到，該復(fù)合材料中，二氧化鈦的大小和形狀并不一致。而該復(fù)合材料的XRD圖譜揭示出，其中的二氧化鈦是銳鈦礦和金紅石型二氧化鈦的混合體；并且，通過(guò)與溶膠-凝膠法制備的單純的二氧化鈦的XRD譜圖相對(duì)比，發(fā)現(xiàn)，脫水纖維可以有效抑制銳鈦礦的的二氧化鈦向金紅石型二氧化鈦

6、的轉(zhuǎn)變，即便是活化溫度為1050℃，以二氧化碳活化60分鐘，依然有屬于銳鈦礦的衍射峰出現(xiàn)在XRD譜圖上；而單純的鈦凝膠在800℃下以二氧化碳活化60分鐘后，其XRD譜圖上已經(jīng)沒(méi)有屬于銳鈦礦的衍射峰。并且，熱分析結(jié)果證明，擔(dān)載在脫水纖維上的鈦凝膠并不影響纖維在碳化過(guò)程中形成層狀石墨微晶結(jié)構(gòu)。UV-Vis漫反射光譜顯示，該復(fù)合材料中的二氧化鈦可以被UV光激發(fā)產(chǎn)生光生電子和電子空穴。而羅丹明B的光催化降解實(shí)驗(yàn)也證明了該復(fù)合材料的這一特性。值得

7、注意的是，復(fù)合材料對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附能力要比同樣活化條件下制備的單純的活性炭纖維??；但其對(duì)分子尺寸比亞甲基藍(lán)大的羅丹明B的吸附能力子比同樣活化條件下制備的活性炭纖維大，這說(shuō)明擔(dān)載的鈦凝膠有利于中孔乃至大孔在活化過(guò)程中發(fā)育。
　　 由于聚苯乙烯是最主要的塑料制品的原料，每年都有大量的聚苯乙烯被消費(fèi)掉，同祥也有大量的聚苯乙烯廢棄制品被釋放到環(huán)境中。因?yàn)榫郾揭蚁┑染酆衔锏幕瘜W(xué)性質(zhì)十分穩(wěn)定，因此處理聚苯乙烯廢棄物的簡(jiǎn)單的、高效的方法處于比

8、較急迫的需求中。本文通過(guò)研究交聯(lián)聚苯乙烯與磺化的交聯(lián)聚苯乙烯的Fenton及光助Fenton降解反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)高度親水，并可以結(jié)合鐵離子的磺酸基團(tuán)，對(duì)于聚合物的降解是十分必要的。該基團(tuán)可以將鐵離子吸附在聚合物表面，在UV照射下，鐵光解成更高價(jià)太的，氧化能力更強(qiáng)的鐵氧化物，從而啟動(dòng)聚合物鏈的斷裂，使之轉(zhuǎn)化被小分子鏈的、能夠溶解與水的碎片，進(jìn)而是溶液中產(chǎn)生的羥基自由基更為有效的攻擊C-C鍵，從而實(shí)現(xiàn)整個(gè)聚合物的徹底礦化。這些探索實(shí)驗(yàn)得到的結(jié)果，