稻殼多孔炭吸附材料的制備及其在廢水處理中的應(yīng)用.pdf

1、根據(jù)最近國內(nèi)外關(guān)于稻殼多孔炭吸附材料的研究進(jìn)展及存在的主要問題,采用H3PO4、K2CO3活化法研制稻殼基多孔炭。利用熱分析技術(shù)研究了稻殼、炭化脫硅稻殼、稻殼/H3PO4、炭化脫硅稻殼/H3PO4、稻殼/K2CO3、炭化脫硅稻殼/K2CO3的熱解歷程,在此基礎(chǔ)上,系統(tǒng)的研究了活化溫度、活化時間、活化劑濃度、浸漬比、浸漬時間等因素對活性炭得率和碘吸附值的影響規(guī)律。采用Plackett-Burman(P-B)設(shè)計篩選出了影響K2CO3活化法

2、制備的稻殼基多孔炭得率和碘吸附值的主要工藝因素,運用中心復(fù)合設(shè)計(CCD)建立了稻殼基活性炭碘吸附值的預(yù)測模型。通過比表面積儀(BET)、掃描電子顯微鏡(SEM)、X-射線衍射儀(XRD)、傅立葉紅外光譜儀(FT-IR)等研究了活性炭樣品比表面積、孔徑分布、微觀形貌、物相結(jié)構(gòu)以及表面官能團(tuán)?？疾炝薑2CO3活化法所制備的活性炭樣品對亞甲基藍(lán)染料的吸附效果,主要結(jié)論如下:稻殼在其主要熱解區(qū)間(490～640K)的活化能為47.3KJ/mo

3、l,指前因子為1.73×103min-1,炭化脫硅稻殼在其主要熱解區(qū)間(490～1020K)的活化能為8.04KJ/mol,指前因子為5×10-2min-1?；罨瘎〩3PO4可使稻殼的炭化溫度提前約70K,稻殼/ H3PO4的熱解區(qū)間為600K~823K。在研究H3PO4活化法制備稻殼基多孔炭時得出,在保持其它工藝因素不變時,隨著活化溫度的升高、浸漬比的增大、浸漬時間的延長,活性炭樣品的得率逐漸減小,碘吸附值則呈先增大后減小的變化規(guī)律;

4、當(dāng)活化溫度為723K、活化時間為0.42h、H3PO4濃度為36％、浸漬比為4.5、浸漬時間為12h時,采用H3PO4活化稻殼和炭化脫硅稻殼所制備的活性炭樣品得率分別為48.3%、35.4%,碘吸附值分別為651mg·g-1、953.4mg·g-1。通過對稻殼/K2CO3、炭化脫硅稻殼/K2CO3的TG、DTG曲線的分析得出,稻殼/K2CO3的熱解區(qū)間為750K~1173K;在研究工藝因素對活性炭樣品性能的影響規(guī)律時得出,隨著活化溫度的

5、升高、K2CO3濃度與浸漬比的增大、活化時間與浸漬時間的延長,活性炭樣品的得率逐漸減小,碘吸附值則呈先增大后減小的變化規(guī)律,當(dāng)活化溫度為1123K,活化時間為1h,K2CO3濃度為2.5mol/L,浸漬比為3,浸漬時間為24h時,采用K2CO3活化稻殼和炭化脫硅稻殼所制備的活性炭樣品得率分別為15.51%、20.23%,碘吸附值分別為1191.5mg·g-1、913.2mg·g-1;P-B實驗篩選出的影響稻殼基多孔炭得率和碘吸附值的主要

6、工藝因素為活化溫度、K2CO3濃度和活化時間。通過中心復(fù)合設(shè)計(CCD)對K2CO3活化稻殼制備活性炭的試驗條件進(jìn)行優(yōu)化,所建立的樣品得率和碘吸附值的方程模型高度顯著(P0.0001,P0.01)。運用Design Expert7.0得出了K2CO3活化稻殼制備活性炭的最佳工藝條件:活化溫度為1029K、活化時間為1.17h、K2CO3濃度為1.95mol/L,活性炭樣品得率和碘吸附值的預(yù)測值分別為13.61%、1058.83mg/g。

7、驗證試驗結(jié)果表明,在優(yōu)化后的工藝條件下,所制得樣品的得率、碘吸附值分別為14.53%、1021.3mg/g,與預(yù)測值的誤差為6.3%與3.7%。采用BET、SEM、XRD、FT-IR研究活性炭樣品(AC1、AC2、AC3、AC4)的比表面積、孔徑分布、微觀形貌、物相結(jié)構(gòu)、表面官能團(tuán)等微觀結(jié)構(gòu)時得出,AC1的表面積為1312m2/g,總孔體積為0.78mL/g,微孔體積為0.61mL/g,中孔體積為0.17mL/g,平均孔徑為11.92樣

8、品AC2具有較多的孔隙,其孔徑范圍為4.7～5.6μm,AC3和AC4的孔徑范圍分別為2～8μm、3～7μm;樣品AC2(002)面的晶面間距要大于AC1,且存在K2CO3、KOH、K2O和K等物質(zhì),樣品AC4(002)面的晶面間距要大于AC3;稻殼和炭化脫硅稻殼中含有-OH、-CH-、-C=O等基團(tuán),稻殼經(jīng)過炭化脫硅后,-Si-O的含量大幅減少,AC1、AC3、AC4中存在-OH、-C=C、-Si-O等基團(tuán)。在研究亞甲基藍(lán)溶液初始濃度

9、、振蕩時間、pH值、活性炭投加量等因素對亞甲基藍(lán)去除率的影響規(guī)律時得出,隨著亞甲基藍(lán)溶液初始濃度的增加,亞甲基藍(lán)的去除率逐漸降低,當(dāng)亞甲基藍(lán)溶液的初始濃度從300mg/L增加到600mg/L,亞甲基藍(lán)的去除率由99.5%降低到60.4%。隨著振蕩時間和活性炭投加量的增加,亞甲基藍(lán)的去除率呈逐漸增大的變化規(guī)律,初始濃度為600mg/L的亞甲基藍(lán)溶液,當(dāng)振蕩時間由0.33h延長至3h時,亞甲基藍(lán)的去除率由52.5%增大至60.1%,初始濃度