天然氣及合成氣高效催化轉(zhuǎn)化的基礎(chǔ)研究

1、項(xiàng)目名稱(chēng)：天然氣及合成氣高效催化轉(zhuǎn)化的基礎(chǔ)研天然氣及合成氣高效催化轉(zhuǎn)化的基礎(chǔ)研究首席科學(xué)家：包信和包信和起止年限：2005.122005.12至2010.112010.11依托部門(mén)：中國(guó)科學(xué)院中國(guó)科學(xué)院道效應(yīng)（限域效應(yīng)、擇形效應(yīng)等），和助劑的促進(jìn)作用等都與上述有關(guān)反應(yīng)機(jī)理的問(wèn)題相關(guān)。這些因素對(duì)反應(yīng)機(jī)理中的具體步驟產(chǎn)生影響，從而影響反應(yīng)活性以及產(chǎn)物的類(lèi)型和分布。因此這些問(wèn)題的解決對(duì)于合理解釋合成氣催化轉(zhuǎn)化過(guò)程的復(fù)雜影響因素和可控產(chǎn)物分布的

2、高效催化劑的設(shè)計(jì)、研制具有重要的指導(dǎo)意義。眾多的研究結(jié)果表明，催化材料的構(gòu)筑，包括活性組分的分散程度、活性中心結(jié)構(gòu)、微環(huán)境、落位、載體的孔道結(jié)構(gòu)等，能極大地影響其在甲烷和合成氣轉(zhuǎn)化反應(yīng)中的活性和選擇性。例如，最近的研究發(fā)現(xiàn)，催化材料中鈷顆粒的大小不僅明顯改變FT合成反應(yīng)的活性而且改變產(chǎn)物選擇性。粒子大小有可能對(duì)鏈增長(zhǎng)、鏈終止等基元反應(yīng)步驟產(chǎn)生影響。如限域在分子篩孔道中的1.3nm的鈷的不僅反應(yīng)活性高且不生成C20以上產(chǎn)物，相反10nm的

3、鈷的C20以上產(chǎn)物占20%。從反應(yīng)機(jī)理層次上看，針對(duì)催化材料中活性中心結(jié)構(gòu)及其所處環(huán)境是如何影響反應(yīng)的基元步驟、主導(dǎo)反應(yīng)途徑并進(jìn)而控制反應(yīng)的活性和選擇性的研究還不成熟。要開(kāi)展該方面的深入研究，首先必須建立可控活性位結(jié)構(gòu)、活性相大小和微環(huán)境的催化材料的制備方法。綜上所述，本項(xiàng)目著重針對(duì)下述問(wèn)題進(jìn)行研究。(1)基于納米科學(xué)和技術(shù)的結(jié)構(gòu)導(dǎo)向新催化材料的制備基于納米科學(xué)和技術(shù)的結(jié)構(gòu)導(dǎo)向新催化材料的制備新催化過(guò)程和新催化材料的發(fā)展始終是催化科學(xué)和

4、技術(shù)發(fā)展的基礎(chǔ)和重要驅(qū)動(dòng)力。甲烷和低碳烷烴催化轉(zhuǎn)化中涉及到高溫反應(yīng)和選擇性受熱力學(xué)限制等問(wèn)題。這些難題的解決必須依靠新過(guò)程的發(fā)展和新材料的創(chuàng)新。近年來(lái)，納米技術(shù)以及納米粒子獨(dú)特的物理和化學(xué)特性引起了廣泛的重視，在各個(gè)不同領(lǐng)域中涉及到“納米”的研究得到了非常迅速的發(fā)展。事實(shí)上，催化研究在它的一開(kāi)始就廣泛涉及到納米尺度問(wèn)題。人們很早就已經(jīng)發(fā)現(xiàn)，催化反應(yīng)往往不能在整體（Bulk）金屬表面發(fā)生，而催化問(wèn)題也不是一個(gè)單分子或單原子問(wèn)題。早期的概念