生物電化學(xué)系統(tǒng)強(qiáng)化1,2-二氯乙烷還原分解.pdf

1、1,2-二氯乙烷（1,2-dichloroethane,1,2-DCA）作為一種典型的揮發(fā)性氯代脂肪烴，被廣泛用作溶劑和化學(xué)合成中間體等工業(yè)產(chǎn)業(yè)行業(yè)中。由于其具有易揮發(fā)、高密度、毒性及潛在致癌致畸致突變的風(fēng)險，可以在環(huán)境中不斷積累并逐漸成為生態(tài)系統(tǒng)和人類健康的巨大潛在威脅。以1,2-二氯乙烷為代表的揮發(fā)性氯代脂肪烴被以美國和中國為代表的多個國家環(huán)保局列入優(yōu)先控制的黑名單。生物電化學(xué)系統(tǒng)在難降解污染物處理方向已顯現(xiàn)出諸多優(yōu)勢，如降解速率快

2、、降解率高、能耗低等，因此受到廣泛關(guān)注，然而目前針對生物陰極對揮發(fā)性氯代烴的降解研究還鮮有報道。
　　本論文采用生物電化學(xué)體系,接種馴化來自文昌污水處理廠二沉池活性污泥，獲得具有穩(wěn)定1,2-二氯乙烷分解能力和生物膜結(jié)構(gòu)的生物陰極。1,2-二氯乙烷分解效果表明，在外加電壓-0.5V（陰極電勢為-0.58V. VS.SCE）情況下，1,2-二氯乙烷在12h內(nèi)發(fā)生消去脫氯反應(yīng)而生成終產(chǎn)物乙烯。同時，電流變化與1,2-二氯乙烷分解同步，呈

3、現(xiàn)不斷下降趨勢，并在12h內(nèi)基本達(dá)到穩(wěn)定。1,2-二氯乙烷分解速率達(dá)到0.15mM·h-1，乙烯回收率為77.51％。作為對照的同樣條件下，未接種馴化的純電化學(xué)體系未檢測到1,2-二氯乙烷濃度的下降及乙烯的生成。對比開路陰極（無外加電壓），生物陰極1,2-二氯乙烷的反應(yīng)速率常數(shù)為開路陰極的1.96倍（反應(yīng)速率常數(shù)分別為0.1286和0.0656）,表明陰極電勢極大地加快了1,2-二氯乙烷的還原分解速率。生物陰極生物膜循環(huán)伏安分析表明，生

4、物陰極對1,2-二氯乙烷還原峰較純電化學(xué)陰極提前約0.32V，證實(shí)陰極生物膜結(jié)構(gòu)促進(jìn)了其還原脫氯過程。生物膜微生物群落分析表明，以假單胞菌屬（Pseudomonas）為代表的8個菌屬占據(jù)主要地位，其中以假單胞菌屬（Pseudomonas）(43.45%)、乳球菌屬（Lactococcus）(33.29%)豐度最高。而具還原脫氯效能的地桿菌屬（Geobacter）與VadinBC27和Solibacillus共占據(jù)菌群豐度的8.5%。

5、r>　　同時，本文探究了不同外加電壓條件、不同初始濃度及有機(jī)和無機(jī)碳源切換對生物陰極1,2-二氯乙烷分解效能的影響，結(jié)果表明不同外加電壓分解轉(zhuǎn)化率從高到底為：0.5V>0.3V>0.7V>0.9V，初始濃度增高，電流均值提升，下降速率降低，相同條件下初始濃度為2.2mM時分解效率最高。將體系切換到無機(jī)碳源（以碳酸氫鈉代替乙酸鈉），1,2-二氯乙烷分解速率降低（k無機(jī)=0.0505, VS k有機(jī)=0.1286）,然而仍然保持較高的轉(zhuǎn)化率