介質阻擋放電耦合電暈放電低溫等離子及其對含染料廢水脫色研究.pdf

1、高壓放電低溫等離子體技術是一種全新的高級氧化技術，逐漸被應用于水處理領域的研究。本論文重點研究了新型放電反應器對染料脫色過程的影響因素、處理效果、反應機理及其動力學過程。 本文的主要內容和取得的研究成果及結論如下： （1）設計了新型放電低溫等離子體反應器，其結構包含介質阻擋放電系統(tǒng)和電暈放電系統(tǒng)。此反應器的優(yōu)點在電壓達到放電電壓時，霧化狀態(tài)水溶液開始放電，由于介質層的存在，電荷在介質表面積累，形成感應電場與外加電場的

2、疊加，霧化放電空間內電場場強得到增強，在霧化區(qū)域內形成許多小細絲狀流注放電通道，通道內部形成大量的低溫等離子體活性物質，低溫等離子體活性物質能緊密與染料分子接觸，形成低溫等離子體向被處理染料分子的最佳傳質形式，全部低溫等離子區(qū)均被包括在處理水霧化區(qū)之中，低溫等離子活性物種最濃處也是處理水霧最密處，達到最佳的能量利用率。 （2）實驗測試并優(yōu)化了反應器參數(shù)。結果表明，在介質阻擋放電系統(tǒng)電極間距為30mm、電暈放電系統(tǒng)電極間距為25

3、mm、電源電壓為25kV時，反應器體系中兩個放電系統(tǒng)霧化均很充分，按質量計算，大部分液滴的粒徑在100-500μm之間。放電狀態(tài)較好，甚至有些霧化液滴可達到100μm以下。霧化液滴較小，其比表面積則較大，具有強大的表面能，液滴表面的染料分子能充分和放電過程中生成的活性基團物質接觸、氧化、分解。 （3）分析測定了反應器工藝參數(shù)和染料溶液性質對其脫色的影響。隨電壓的升高和處理時間的延長，實驗染料溶液的脫色效率不斷增大，且電壓越高，

4、溶液短時間脫色效率提高越迅速，但當脫色效率達到較高水平后，脫色效率的提高變得緩慢。隨染料濃度的增大而脫色率減小。但絕對去除率隨染料濃度的增加而增加。酸性條件下，直接大紅染料溶液的脫色率最低；中性條件下，脫色率開始前1個小時高于堿性和酸性條件，而隨著實驗的延長，超過一小時以后，初始pH較高（≈12）的脫色率升高。 （4）分析測定了反應器工藝參數(shù)對能量效率的影響。較低電壓的能量水平較高，隨著電壓的升高，能量效率水平反而下降。介質阻

5、擋放電系統(tǒng)的電極間距較小時，反應器的能量效率水平較高，而隨著電極間距的增大，在低電壓階段能量效率迅速下降，而電壓升高時，不同電極間距的能量效率差異縮小。電暈放電系統(tǒng)電極間距對能量效率水平的影響差距不大，隨著電壓的升高這種差距變得越來越小。在電壓為20kV、25kV時，不同電極間距的能量效率水平幾乎相等。 （5）確定了反應器最佳工作狀態(tài)。結合電極間距、電源電壓對染料溶液脫色率和能量效率的影響，確定本實驗反應器最佳工作狀態(tài)是介質阻

6、擋放電系統(tǒng)的電極間距為30mm、電暈放電系統(tǒng)電極間距為25mm、電源電壓20kV。 （6）測定分析了直接大紅染料脫色過程。通過測定直接大紅染料脫色過程中的溶液pH、TOC、紫外可見光譜圖和高效液相色譜圖可知，在脫色處理時間（6h）范圍內，染料溶液的COD值增大， pH值持續(xù)下降，TOC值逐漸降低，結合紫外可見光譜圖和高效液相色譜圖，說明染料分子雖然已經(jīng)遭到破壞，染料分子內強生色基團偶氮雙鍵確實遭到攻擊，大的共軛體系被破壞，染料

7、分子被脫色，卻沒有完全被徹底礦化成二氧化碳等無機物，出現(xiàn)了芳環(huán)和萘環(huán)結構的累積現(xiàn)象，可見完全破壞芳環(huán)比破壞偶氮雙鍵發(fā)色團更困難。 （7）分析了等離子體對染料脫色的機理。在反應器放電極加入高電壓后，空氣中的電子在電場力的作用下，發(fā)生氣體放電產(chǎn)生大量活性物質，接觸到霧化液滴表面時，氧化染料分子、溶解在液滴內部與染料分子反應；同時，由噴嘴噴出的液體在交流高壓電場的作用下，液滴發(fā)生畸變并產(chǎn)生液滴尖的微放電，產(chǎn)生了大量的活性物質與液滴表

8、面和內部的染料發(fā)生反應，使其脫色；當荷電霧化液滴流至尖端，產(chǎn)生尖端電暈放電，又產(chǎn)生大量活性物質，它與在電暈電場內霧化下落的液滴接觸，繼續(xù)發(fā)生表面氧化，同時H2O2和O3可溶解在液滴內的活性物質溶解在液滴內部，隨液滴一起落入下貯水箱時，氧化反應仍在繼續(xù)。 （8）分析建立了動力學方程。結果表明，在不同初始濃度、pH和電源電壓的實驗條件下，溶液中直接大紅染料的質量濃度隨反應時間的增加呈現(xiàn)指數(shù)性降低。等離子體對染料脫色的動力學過程受實