鎢在HZSM-5分子篩上分散及鎢物種分布對催化劑C-,2-H-,2--SCR性能的影響.pdf

1、以烴為還原劑，在貧燃發(fā)動機和柴油機自然排氣溫度(300-400℃)附近，如何高選擇性地還原消除這些發(fā)動機尾氣中的NOx是世界矚目的研究課題。本課題以C2H2為還原劑，研究在富氧條件下選擇催化還原NOx(C2H2-SCR)的有效催化劑，以期為貧燃發(fā)動機和柴油機尾氣中NOx的實用消除提供依據(jù)。 本論文研究發(fā)現(xiàn)適量鎢的加入大大提高了HZSM-5催化劑選擇催化還原NOx的低溫活性和選擇性。從對催化劑進行的表征結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，鎢物種的加入雖

2、然使分子篩催化劑的酸性減弱，但較多量的單體鎢酸鹽物種的大量存在能使催化劑的活性大大提高，而WO3晶體的生成對于反應有抑制作用。 我們通過對催化劑的制備條件和載體分子篩的SiO2/Al2O3比研究發(fā)現(xiàn)，焙燒溫度為550℃，鎢酸銨的氨水溶液為浸漬液，并以低硅鋁比分子篩為載體的條件下，鎢物種在8％W(A)/HZM-5催化劑上不但分散度較高而且有更多的單體鎢酸鹽物種生成。在350℃，在0.2克8％W(A)/HZ-550催化劑上，反應氣組

3、成為800ppmC2H2+1600ppmNO+10％O2，He為平衡氣，反應氣的總流速為50ml/min的反應條件下，得到了高達到86.3％的NO轉(zhuǎn)化率(生成N2)。 通過原位紅外光譜(FTIR)研究發(fā)現(xiàn)，分子篩上吸附的雙齒硝酸鹽和橋式硝酸鹽是C2H2-SCR反應中的活性物種。在反應條件下，催化劑對氮氧化物吸附所形成的該二氮氧化物吸附物種儲存的量多少和形成速率直接決定了其在C2H2-SCR反應中的活性高低。研究結(jié)果表明，HZSM