復(fù)合鈣基CO2吸收劑的制備與性能研究.pdf

1、化石燃料燃燒向大氣中排放出的大量CO2被認(rèn)為是導(dǎo)致全球溫室效應(yīng)加劇的元兇,正受到人們的廣泛關(guān)注。目前各國政府和學(xué)者都在開發(fā)針對(duì)CO2的減排新技術(shù),取得了初步成果?；阝}基吸收劑的循環(huán)碳化/煅燒反應(yīng)技術(shù)是其中一項(xiàng)新興的非常有前途的CO2分離技術(shù)。本文針對(duì)該技術(shù)在運(yùn)行過程中存在的吸收劑反應(yīng)活性隨循環(huán)次數(shù)增加而急劇衰減的問題,通過摻雜法制備新型復(fù)合鈣基吸收劑,從宏觀和微觀角度深入探討吸收劑燒結(jié)作用的機(jī)理。在大量實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)上,開發(fā)性能良好的抗燒結(jié)

2、鈣基吸收劑,研究了鈣基吸收劑微觀結(jié)構(gòu)的變化規(guī)律。
　　研究不同前驅(qū)體溶液pH值對(duì)制備的復(fù)合鈣基吸收劑反應(yīng)性能的影響。結(jié)果表明,采用溶膠-凝膠法合成的CaO/MgO吸收劑與普通CaO吸收劑相比,具有更好的CO2吸收性能;對(duì)于采用尿素溶膠-凝膠燃燒法合成的CaO/MgO吸收劑,前驅(qū)體溶液pH值越小,制備的CaO/MgO吸收劑顆粒越小,比表面積越大,CO2吸收能力越高。
　　從微晶結(jié)構(gòu)方面,研究摻雜金屬氧化物對(duì)于CaO吸收劑晶體顯

3、微結(jié)構(gòu)及反應(yīng)性能的影響。結(jié)果表明,摻雜La3+、Mg2+制備的氧化鈣吸收劑可以有效地減小CaO晶粒的尺寸。同時(shí),通過FSEM圖像分析,發(fā)現(xiàn)摻雜La2O3制備的復(fù)合鈣基吸收劑有一定程度的燒結(jié)現(xiàn)象發(fā)生,但由于摻雜的La3+可以進(jìn)入CaO晶體與Ca2+發(fā)生不等價(jià)取代,導(dǎo)致陽離子空位增加,使晶格活化,有利于在碳化過程中與CO2發(fā)生反應(yīng),從而大大提高吸收劑的反應(yīng)活性。
　　通過采用檸檬酸溶膠-凝膠燃燒法制備了一系列摻雜ZrO2、Y2O3、M

4、gO、La2O3、Al2O3、CeO、BaO、ZnO、Fe2O3及CoO等金屬氧化物的復(fù)合鈣基吸收劑,并通過CCRs實(shí)驗(yàn)研究了摻雜不同金屬氧化物對(duì)吸收劑反應(yīng)性能的影響。結(jié)果表明,摻雜的ZrO2、Y2O3、MgO、La2O3及Al2O3等金屬氧化物可以在多循環(huán)過程中抑制晶粒間晶界的移動(dòng),晶粒生長速度變緩,從而有效地減小CaO晶粒的尺寸。同時(shí)使得顆粒內(nèi)孔隙增多,有利于CO2分子的滲入和結(jié)合,大大提高吸收劑的反應(yīng)活性。
　　通過在循環(huán)碳