CO2鉀基吸收劑的載體選擇及其再生反應(yīng)的實驗研究.pdf

1、作為一種近年來新興起的CO2捕集與分離技術(shù)，堿金屬基吸收劑干法脫除二氧化碳技術(shù)是在吸收分離法的基礎(chǔ)之上將吸收劑固化，將作為主要反應(yīng)劑的堿金屬的碳酸鹽負(fù)載于多孔性材料表面，通過氣固反應(yīng)達(dá)到捕集CO2的目的。該技術(shù)具有反應(yīng)能耗低、對設(shè)備無腐蝕、可循環(huán)利用率高、無二次污染及對反應(yīng)溫度要求低等優(yōu)點，已經(jīng)成為當(dāng)前研究的熱點。
　　鉀基吸收劑在反應(yīng)過程當(dāng)中不易產(chǎn)生燒結(jié)現(xiàn)象，有利于反應(yīng)的順利進行。此外，六方晶系K2CO3較單斜晶系K2CO3的微

2、觀結(jié)構(gòu)和形貌好，因此本文選定KHCO3作為負(fù)載型鉀基吸收劑的活性組分。通過對燃煤飛灰、河道底泥和沸石三種物質(zhì)進行化學(xué)成分分析，同時鑒于沸石具有比表面積大、孔道發(fā)達(dá)和性質(zhì)穩(wěn)定等優(yōu)點，且其在我國的儲量相當(dāng)豐富，本文選擇沸石作為制備二氧化碳干式吸收劑的載體材料。經(jīng)過對比分析，選用比表面積相對較大的13X沸石作為載體材料，沸石負(fù)載CO2鉀基吸收劑模擬待再生劑主要由活性組分、載體材料和粘結(jié)劑構(gòu)成，其中活性組分為分析純KHCO3，載體材料為13X沸

3、石，粘結(jié)劑為Na2SiO4，吸收劑的制備步驟主要包括研磨、混合、干燥和煅燒等。
　　首先借助掃描電子顯微鏡(ESEM)對燃煤飛灰負(fù)載鉀基吸收劑和13X沸石負(fù)載鉀基吸收劑進行了表征，分析其表面形貌和微觀結(jié)構(gòu)。其次，進行了KHCO3的分解實驗，研究了氮氣氣氛下不同升溫速率和不同分解終溫的條件下KHCO3的分解特性。然后，對沸石負(fù)載鉀基吸收劑和燃煤飛灰負(fù)載鉀基吸收劑在不同升溫速率和不同反應(yīng)終溫條件下進行再生反應(yīng)實驗。通過對等溫法和非等溫

4、法兩種動力學(xué)分析方法的對比，選用非等溫法的熱分析動力學(xué)方法對CO2鉀基吸收劑的再生反應(yīng)動力學(xué)參數(shù)進行求解。
　　結(jié)果表明，沸石負(fù)載CO2鉀基吸收劑再生反應(yīng)的起始溫度為114.3～119.0℃，終止溫度為246.2～250.3℃;升溫速率為15℃/min時，最大反應(yīng)速率最大，為0.68mg/min。燃煤飛灰負(fù)載鉀基吸收劑發(fā)生再生反應(yīng)的起始溫度為100～150℃，終止溫度為225～275℃;升溫速率為15℃/min時，最大反應(yīng)速率可達(dá)

5、0.73mg/min。在氮氣氣氛下，KHCO3分解反應(yīng)的活化能在58.4～92.0kJ/mol之間，燃煤飛灰負(fù)載鉀基吸收劑再生反應(yīng)的活化能在24.8～59.8kJ/mol之間，沸石負(fù)載鉀基吸收劑再生反應(yīng)的活化能在41.09～45.60kJ/mol之間。沸石負(fù)載鉀基吸收劑再生反應(yīng)的最佳升溫速率為10℃/min，其活化能相對于KHCO3分解反應(yīng)的活化能較小，而在一定條件下相對于燃煤飛灰負(fù)載鉀基吸收劑再生反應(yīng)的活化能較大。
　　最后，在