非平衡等離子體與多孔炭材料降解染料廢水的協(xié)同效應.pdf

1、非平衡等離子體水處理技術是集羥基(·OH)等自由基和過氧化氫(H2O2)、臭氧(O3)等活性物質(zhì)的作用于一體的高級氧化技術，因其能耗少、處理效率高、反應迅速且無選擇性、無二次污染等優(yōu)勢，使該技術呈現(xiàn)出良好的應用前景和很大的市場潛力。從目前研究的現(xiàn)狀看，放電反應器的結構以及吸附/催化劑的合理選擇是限制該技術優(yōu)勢充分發(fā)揮的主要障礙。為此，本論文設計了一種新型的放電反應器，以甲基橙為模擬污染物，考察了反應器電極結構及各種工藝參數(shù)對降解率、礦化

2、度和能量效率的影響。探索了非平衡等離子體與顆?；钚蕴?GAC)、活性炭纖維(ACF)、活性炭纖維復合光催化材料(TiO2/ACF)聯(lián)合處理的協(xié)同效應，考察了GAC和ACF的吸附性能、催化O3轉化成·OH的性能以及TiO2/ACF的吸附和光催化性能；分析了脈沖放電對其孔結構和表面化學性質(zhì)的影響，探討了非平衡等離子體與上述材料聯(lián)合處理的協(xié)同機制。通過一系列的實驗研究和分析，取得了如下研究成果： 高壓脈沖電源向液相中的高壓針電極和氣

3、相中地電極施加脈沖高壓后，在液相和氣相同時放電，液相產(chǎn)生·OH、H2O2等活性物種，氣相產(chǎn)生O3。在地電極之上注入處理溶液并且在處理溶液中設置阻擋網(wǎng)，提高了O3的利用率。循環(huán)管和蠕動泵使預氧化區(qū)和主氧化區(qū)中的溶液構成循環(huán)，使預氧化區(qū)中經(jīng)O3氧化的溶液在主氧化區(qū)進一步得到處理，實現(xiàn)了多種氧化技術的有機結合，提高了處理效率。主氧化區(qū)降解有機污染物的主要途徑是·OH進攻，預氧化區(qū)降解有機污染物存在兩種機理，即O3的親電子進攻和O3分解產(chǎn)生·O

4、H的進攻。處理40mg/L的0.1L溶液，降解率達到90％，實驗誤差小于3.4％。增加溶液初始濃度或處理液量能提高O3的利用率，從而提高反應器的能量效率，處理0.1L濃度為40、60、80、100mg/L的溶液，反應器的能量效率分別達到2.1、2.8、3.4、3.6g/(kWh)；處理液量增大1倍，反應器的能量效率分別增加到4.1、5.4、5.9和5.9g/(kWh)。 脈沖放電與GAC或ACF聯(lián)合處理顯示出很好的協(xié)同效應，協(xié)

5、同效應的產(chǎn)生主要歸因于GAC和ACF的吸附和催化作用。GAC和ACF是一個濃集中心，在其表面及其周圍毗鄰區(qū)域通過吸附創(chuàng)造了高濃度的環(huán)境，而GAC和ACF表面則是轉化分解中心，其表面上的堿性官能團能促進O3分解產(chǎn)生·OH，從而提高了甲基橙的降解率和COD的去除率。由于孔結構和表面化學性質(zhì)的差異，使ACF表現(xiàn)出比GAC更優(yōu)異的吸附和催化性能，脈沖放電與GAC聯(lián)合處理濃度為60mg/L的0.2L溶液，降解率始終維持在92％ 左右，C

6、OD的去除率達到78％，能量效率達到6.2g/(kWh)；脈沖放電與ACF聯(lián)合處理濃度為80mg/L的0.2L溶液，降解率始終維持在92％左右，COD的去除率達到82％，能量效率達到8.3g/(kWh)。重復使用表明GAC和ACF的吸附和催化活性未因使用次數(shù)的增加而降低，而且GAC和ACF在脈沖放電過程中獲得了原位再生，再生率分別達到80％和90％。在脈沖放電過程中，由于非平衡等離子體和O3的共同氧化，GAC和ACF表面的酸性和堿性官能

7、團都具有不同程度的增加，比表面積和孔容具有不同程度的增加或減少，因此，GAC和ACF在聯(lián)合處理過程中起著催化O3轉化成·OH的引發(fā)劑或催化助劑的作用。脈沖放電與TiO2/ACF的聯(lián)合處理表現(xiàn)出明顯的協(xié)同效應，協(xié)同效應的產(chǎn)生主要歸因于TiO2/ACF的吸附和TiO2的光催化作用。由于吸附的溶解O3很容易與TiO2表面上的電子反應，減少了TiO2表面上電子與空穴的復合，提高了光催化反應的光量子效率，從而使反應趨于更徹底。重復使用過程中TiO