介質(zhì)阻擋等離子體脫除煙氣污染物機(jī)理和方法研究.pdf

1、本文利用介質(zhì)阻擋等離子體技術(shù)對(duì)凈化脫除大氣污染中常見(jiàn)的有害氣體SO2、NO和HC以及大氣顆粒懸浮物PM進(jìn)行了較為深入的研究。在實(shí)驗(yàn)研究中，將低溫等離子體與促進(jìn)有害物脫除的特定催化劑顆粒(又作為阻擋介質(zhì))相結(jié)合設(shè)計(jì)了介質(zhì)阻擋等離子體反應(yīng)器及其實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，針對(duì)模擬煙氣中的SO2和NO以及汽油發(fā)動(dòng)機(jī)中的PM和HC進(jìn)行了有效的脫除實(shí)驗(yàn)。在理論研究部分，著重對(duì)介質(zhì)阻擋等離子體脫除模擬煙氣中SO2和NO的化學(xué)基元反應(yīng)及參與反應(yīng)的大量活性物質(zhì)進(jìn)行了量子

2、化學(xué)計(jì)算研究。此外，還建立了介質(zhì)阻擋等離子體同步脫硫脫硝的化學(xué)反應(yīng)模型，進(jìn)行了化學(xué)反應(yīng)計(jì)算并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了比較。最后，從實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論研究?jī)煞矫婢C合考慮，設(shè)計(jì)了介質(zhì)阻擋等離子體同步脫硫脫硝的工業(yè)應(yīng)用方案，建造了處理10000Nm3/h煙氣量的小型工業(yè)裝置。本課題的研究?jī)?nèi)容及成果概括如下： 在第一章中對(duì)現(xiàn)有煙氣中污染物脫除技術(shù)進(jìn)行了綜述，確定了將低溫等離子體技術(shù)中的介質(zhì)阻擋等離子體技術(shù)作為本文的研究手段。隨后從放電過(guò)程、性質(zhì)、特

3、點(diǎn)及發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)等方面介紹了介質(zhì)阻擋等離子體處理煙氣污染物的基本原理。最后回顧了該項(xiàng)技術(shù)在國(guó)內(nèi)外的研究現(xiàn)狀。 第二章中首先進(jìn)行了低溫等離子體結(jié)合吸附催化劑的吸附作用對(duì)SO2進(jìn)行脫除實(shí)驗(yàn)的研究。研究對(duì)象為模擬煙氣N2、O2、SO2和CO2的混合氣體，采用的吸附催化劑為顆粒狀5A分子篩和絲光沸石。實(shí)驗(yàn)研究了等離子體和吸附催化劑共同作用下的SO2低溫吸附、等離子體脫附的規(guī)律，并進(jìn)一步對(duì)等離子體-吸附間歇脫除SO2進(jìn)行了研究。此外，根

4、據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果提出了簡(jiǎn)單的等離子體-吸附作用脫除SO2的化學(xué)和物理模型，將計(jì)算曲線和實(shí)驗(yàn)曲線進(jìn)行了對(duì)比。在本章的另一部分紹了等離子體結(jié)合催化劑的催化效應(yīng)聯(lián)合脫除NOx的實(shí)驗(yàn)研究。結(jié)合實(shí)際應(yīng)用中的催化劑試樣，對(duì)等離子體-催化吸附NO的實(shí)驗(yàn)進(jìn)行了大量的工作。搭建了等離子體-催化吸附NO的實(shí)驗(yàn)裝置平臺(tái)，對(duì)11種自制催化劑樣品進(jìn)行了NO脫除率的篩選實(shí)驗(yàn)。根據(jù)篩選實(shí)驗(yàn)結(jié)果，進(jìn)一步的對(duì)15種自制催化劑樣品進(jìn)行了NO脫除的長(zhǎng)效性實(shí)驗(yàn)。綜合考慮認(rèn)為，以氫型

5、絲光沸石和氧化鋁為載體，添加了Cu2+、Cr3+和稀土等元素，采用簡(jiǎn)單穩(wěn)定的機(jī)械混合方法制備的催化劑樣品具有潛在的實(shí)用價(jià)值。 第三章引入量子化學(xué)理論，計(jì)算對(duì)象選取等離子體脫硫、脫硝實(shí)驗(yàn)中涉及的配氣組分SO2、NO、O2、N2、CO2以及H2O，還選取了等離子體脫除汽油發(fā)動(dòng)機(jī)尾氣實(shí)驗(yàn)中研究對(duì)象HC的組分之一CH4。這幾種配氣組分在等離子作用下會(huì)進(jìn)行分解附著、離解、直接電離、三體附著等類型的等離子體化學(xué)反應(yīng)。針對(duì)每一種配氣組分的具體

6、化學(xué)反應(yīng)，利用Hyperchem軟件采用從頭算法(ABinitio)對(duì)化學(xué)反應(yīng)中的反應(yīng)物和生成物的物理參數(shù)進(jìn)行了計(jì)算，并將計(jì)算所得的各物質(zhì)的MP2級(jí)總能進(jìn)行數(shù)據(jù)處理，得到各等離子體化學(xué)反應(yīng)的活化能。 第四章介紹了介質(zhì)阻擋等離子體同步脫硫脫硝的實(shí)驗(yàn)及模型模擬。首先，對(duì)介質(zhì)阻擋等離子體反應(yīng)器中產(chǎn)生的電子數(shù)量做了一個(gè)相對(duì)簡(jiǎn)單的模型預(yù)估。其次，利用上一章所得的結(jié)果，對(duì)脫硫脫硝反應(yīng)中涉及的初始反應(yīng)氣體的各類型等離子反應(yīng)速率進(jìn)行了理論計(jì)算。

7、隨后，建立了整個(gè)反應(yīng)體系的模型，對(duì)不同工況下的等離子反應(yīng)進(jìn)行了計(jì)算，并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了比較。 根據(jù)上述的實(shí)驗(yàn)和理論研究成果，在第五章中設(shè)計(jì)了介質(zhì)阻擋等離子體脫硫脫硝反應(yīng)器和該技術(shù)的工業(yè)應(yīng)用方案?；趯?shí)驗(yàn)室的研究成果，擬定出一種以低溫等離子體技術(shù)為主，結(jié)合吸附催化劑，使SO2和NOx分別按照氧化反應(yīng)途徑和還原反應(yīng)途徑進(jìn)行的吸附-低溫等離子體同步脫硫脫硝裝置及其方法。 第六章的研究?jī)?nèi)容是以汽油發(fā)動(dòng)機(jī)排放出的污染物為研究對(duì)象，

8、對(duì)污染物中的PM和HC進(jìn)行了介質(zhì)阻擋等離子體脫除的實(shí)驗(yàn)研究。實(shí)驗(yàn)中采用線-板式等離子體反應(yīng)器，將部分處理的尾氣通入其中，研究了注入反應(yīng)器中的能量密度、尾氣流量、反應(yīng)環(huán)境溫度和添加催化劑這幾種因素與PM和HC脫除率的關(guān)系。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，PM和HC脫除率隨注入反應(yīng)器的能量密度的升高而增加，但是當(dāng)達(dá)到某一極值后脫除率反而開(kāi)始下降：隨著尾氣流量的增加，PM和HC脫除率下降；反應(yīng)環(huán)境溫度越高，PM和HC的脫除率也越高；在反應(yīng)器中填充Cu-ZSM-