光照對(duì)CdSe耦合量子點(diǎn)薄膜激子動(dòng)力學(xué)的影響.pdf

1、太陽(yáng)能電池經(jīng)過(guò)半個(gè)多世紀(jì)的發(fā)展，已經(jīng)進(jìn)入了具有納米結(jié)構(gòu)的第三代太陽(yáng)能電池的研究階段。量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池因其能夠獲得超過(guò)100％的外部量子產(chǎn)率而引起國(guó)際上的廣泛關(guān)注。但是目前關(guān)于量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池主體結(jié)構(gòu)中活性層的光物理過(guò)程，特別是光照對(duì)耦合量子點(diǎn)薄膜中超快激子動(dòng)力學(xué)過(guò)程的影響的實(shí)驗(yàn)研究較少。事實(shí)上，研究光輻射條件下激子拆分、界面俘獲、激子湮滅、電荷轉(zhuǎn)移、以及空間電荷分布等問題對(duì)于提高實(shí)際工作的太陽(yáng)能電池的效率有重要意義。本文以CdSe多層耦

2、合量子點(diǎn)薄膜為研究對(duì)象，研究了長(zhǎng)時(shí)間的光照對(duì)上述激子動(dòng)力學(xué)過(guò)程的影響，旨在為提高太陽(yáng)能電池的光電轉(zhuǎn)換效率提供理論和實(shí)驗(yàn)依據(jù)。相應(yīng)的工作如下：
　　首先，制備了單一尺寸和兩種不同尺寸混合的CdSe耦合量子點(diǎn)薄膜，并對(duì)制成的量子點(diǎn)薄膜樣品進(jìn)行了吸收光譜和熒光光譜的表征，通過(guò)和量子點(diǎn)溶液光譜的對(duì)比，確認(rèn)了成膜后量子點(diǎn)的尺寸及其分布的變化規(guī)律。
　　其次，研究了光照對(duì)單尺寸CdSe耦合量子點(diǎn)薄膜中激子動(dòng)力學(xué)影響。用皮秒激光長(zhǎng)時(shí)間照射

3、量子點(diǎn)薄膜樣品，監(jiān)測(cè)其熒光光譜，得到了樣品在長(zhǎng)時(shí)間光照下光譜變化的規(guī)律，即隨著光照時(shí)間的延長(zhǎng)，光譜逐漸發(fā)生藍(lán)移，同時(shí)光強(qiáng)增大，直到趨于穩(wěn)定。然而在溶液中則沒有光譜藍(lán)移和光強(qiáng)增大的現(xiàn)象。為了能夠清楚地認(rèn)識(shí)耦合量子點(diǎn)薄膜光譜發(fā)生變化的機(jī)制，我們對(duì)CdSe耦合量子點(diǎn)薄膜的熒光動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了全局?jǐn)M合的分析，得出了激子演化過(guò)程中三個(gè)明顯不同的弛豫時(shí)間尺度，并具有不同的中心波長(zhǎng)。最終我們將CdSe耦合量子點(diǎn)薄膜在光照下熒光特性發(fā)生變化的現(xiàn)象解釋為：由

4、于表面俘獲帶來(lái)的空間電荷積累，表面俘獲被抑制，導(dǎo)致了量子點(diǎn)的光強(qiáng)增大效應(yīng)；量子點(diǎn)的光氧化導(dǎo)致有效粒徑減小，帶隙增寬，光譜藍(lán)移，同時(shí)光氧化也起到了屏蔽表面缺陷的作用；帶電激子的產(chǎn)生使量子點(diǎn)三個(gè)熒光壽命組分具有不同的熒光中心波長(zhǎng)。
　　再次，研究了光照對(duì)雙尺寸CdSe耦合量子點(diǎn)薄膜中激子動(dòng)力學(xué)過(guò)程的影響。通過(guò)將薄膜和溶液的熒光光譜進(jìn)行對(duì)比，以及對(duì)單一粒徑和兩種粒徑混合的量子點(diǎn)薄膜的熒光壽命的分析，得出了在兩種不同粒徑混合的耦合量子點(diǎn)薄