光催化降解VOCs的動力學特性及反應器的優(yōu)化.pdf

1、近年來，新舊建筑普遍涉及到室內裝修問題，而建筑材料的大量使用將導致室內揮發(fā)性有機化合物（VOCs）濃度超標，引起室內空氣品質（IAQ）下降。VOCs對人體的神經系統(tǒng)、呼吸系統(tǒng)及心血管系統(tǒng)都有影響，有些甚至致癌。室內VOCs污染已成為群眾擔心、政府關心和媒體關注的問題，有效控制室內 VOCs濃度已成為落實國家環(huán)保政策的迫切要求。光催化氧化（PCO）技術能夠去除大部分難降解的有機污染物，是解決室內VOCs問題的有效手段。但由于光催化降解VO

2、Cs的吸附、反應機理復雜且影響因素繁多，動力學特性尚未完全清楚，特別是各因素的耦合影響尚不確定；多組分 VOCs降解時，各組分的相互影響問題也存在爭議；此外，大部分鍍膜型光催化反應器的傳質與反應能力不匹配，制約了其與通風換氣設備的聯(lián)合使用，阻礙了PCO技術的推廣。針對上述問題，本文開展了相關工作，研究了光催化降解 VOCs的動力學特性，提出了一種光催化反應器的設計方法，并加工制作了光催化降解系統(tǒng)，又以此為實驗平臺，分析了VOCs降解過程

3、的關鍵影響因素，同時對光催化反應器在空調房間的實際應用進行了可行性論證。本文研究內容以及主要結論如下：
　?、僭诿荛]環(huán)境艙內測定了折板反應器的光催化動力學參數(shù)，并基于光催化過程中的等溫吸附理論、對流傳質理論以及質量守恒理論，建立了VOCs的循環(huán)降解模型，模型考慮了初始濃度、光強、相對濕度和吸附量等因素對 VOCs光催化降解的影響。結合反應器的動力學參數(shù)，該模型可用以預測 VOCs在光催化降解過程中的濃度變化。在針對甲醛、甲苯和苯的

4、驗證實驗中，模型預測結果與實驗結果基本一致。
　?、诒疚脑O計了一種折流式管狀反應器，整合了平板反應器傳質能力強和管狀反應器光照均勻的優(yōu)點。實驗在開放型環(huán)境艙中進行，對比了該反應器與傳統(tǒng)管狀反應器的降解性能，測定了紫外光源、催化劑負載量和氣體流動特征等因素對反應器降解 VOCs的影響，闡明了VOCs轉化率與循環(huán)比和一次通過效率間的對應關系。與傳統(tǒng)管狀反應器相比，折流式管狀反應器的一次通過效率、反應速率和轉化率均有不同程度的提高。折流

5、式管狀反應器內壁面的光強分布均勻而肋片上的光強分布并不均勻，且通過對比，選擇了254nm殺菌燈作為紫外光源。所設定的氣體流速與空調系統(tǒng)通風換氣設備的流速類似，實驗發(fā)現(xiàn) VOCs轉化率隨流速的增大而增加，但反應速率和礦化率隨流速無明顯變化。此外，轉化率與循環(huán)比和一次通過效率間的關系式，有助于確定合適的氣體流速，兼顧反應器降解能力和運行能耗。
　?、郾疚囊阅枬舛葹閱挝?，討論了甲醛、甲苯和苯混合降解時的相互影響，同時對比了單、多組分反

6、應時所適用的動力學方程，并利用正交實驗分析了不同因素對總揮發(fā)性有機化合物（TVOCs）光催化過程的影響，又通過氣相色譜法測定了甲苯和苯的副產物，得出了它們可能的初始反應路徑。兩組分 VOCs的光催化降解表明，目標組分的確會受到另一組分的影響，且同種類間與不同種類間的影響并不相同，目標組分的反應速率要用雙分子競爭吸附 L-H方程來表述。三組分VOCs的光催化降解表明，各組分適用的動力學方程與初始濃度有關，且TVOCs的反應速率與各組分的反

7、應速率具有相同的變化規(guī)律。正交實驗表明，TVOCs反應速率的影響因素大小為：紫外光強>空氣流速>催化劑負載量。利用氣相色譜法檢測到的甲苯副產物為苯和苯甲醛；苯的副產物為苯酚。
　　④本文研究了光催化反應器在空調房間的應用，結合板材散發(fā)特性以及室內通風情況，利用數(shù)值模擬的方法分析了潔凈空氣量對室內 VOCs濃度和板材散發(fā)特性的影響，并通過與新風能耗的比較，給出了光催化反應器的運行策略和凈化性能要求。結果表明：反應器的潔凈空氣量主要影