可見(jiàn)光響應(yīng)型光催化劑Pt-TiO-,2-的制備及降解苯酚的研究.pdf

1、TiO<,2>光催化氧化技術(shù)因其具有能耗低、反應(yīng)條件溫和、操作簡(jiǎn)便、可減少二次污染等突出優(yōu)點(diǎn)而日益受到重視。然而由于TiO<,2>的帶隙能較大(E<,g>=3.2eV)，只有在能量較大的紫外光照射下才能表現(xiàn)出光催化活性。而紫外光在太陽(yáng)光中所占的比例較小，且在水體中傳播時(shí)衰減很快，使得光利用效率很低。此外，光生電子與空穴的復(fù)合幾率也較高，以致于光量子產(chǎn)率較低。這些不利因素均使 TiO<,2> 光催化氧化技術(shù)在水處理的實(shí)際應(yīng)用中受到限制。

2、 本論文針對(duì)TiO<,2>光催化氧化技術(shù)存在的問(wèn)題，在深入分析TiO<,2>光催化機(jī)理及TiO<,2>核外電子結(jié)構(gòu)特點(diǎn)的基礎(chǔ)上，提出了以鉑離子作為摻雜劑改性 TiO<,2>光催化劑的研究方案。采用溶膠凝膠法分別制備了TiO<,2>納米粒子光催化劑、鉑離子改性的TiO<,2>納米粒子光催化劑及納米膜光催化劑，并以光催化降解苯酚體系考察了其光催化活性。 采用熱重分析和差熱分析(TG-DTA)、X-射線衍射(XRD)分析、透

3、射電子顯微鏡(TEM)分析、X-射線光電子能譜(XPS)分析及紫外一可見(jiàn) (UV-VIS) 漫反射光譜分析等測(cè)試手段對(duì)所制備的光催化劑進(jìn)行了表征。重點(diǎn)考察了焙燒溫度及鉑離子的摻雜濃度對(duì)改性TiO<,2>納米粒子晶型結(jié)構(gòu)、晶粒尺寸及性能的影響。此外，以模擬太陽(yáng)光下光催化降解苯酚為模型反應(yīng)，考察了焙燒溫度和鉑離子摻雜濃度對(duì)光催化活性的影響，同時(shí)探討了光催化劑的失活與再生。 本論文的研究表明鉑離子的引入對(duì)改性TiO<,2>納米粒子由

4、無(wú)定型相向銳鈦礦相及由銳鈦礦相向金紅石相的變化過(guò)程有一定的促進(jìn)作用。焙燒溫度及鉑離子的摻雜濃度是影響改性TiO<,2>納米粒子晶型結(jié)構(gòu)、晶型組成及晶粒尺寸的兩個(gè)主要因素。所制備的 Pt/TiO<,2>納米粒子的光譜響應(yīng)范圍拓展到了可見(jiàn)光區(qū)，且隨著鉑離子摻雜濃度的增加，在可見(jiàn)光區(qū)的吸收強(qiáng)度增強(qiáng)。其形貌特征近似為球形，且粒徑分布比較均勻。 在鉑離子改性 TiO<,2> 納米粒子中，鉑離子的存在形態(tài)比較復(fù)雜。當(dāng)焙燒溫度為 300℃時(shí)

5、，鉑離子以PtCl<,4>形態(tài)存在于改性TiO<,2>樣品中；當(dāng)焙燒溫度為400℃時(shí)，鉑離子以PtCl<,2>和PtO<,2>形態(tài)存在于改性TiO<,2>樣品中；當(dāng)焙燒溫度為500℃時(shí)，鉑離子以PtO<,2>形態(tài)存在于改性TiO<,2>樣品中。 光催化降解苯酚實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：在鉑離子改性TiO<,2>系列的光催化劑中，Pt/Ti 摩爾比為 3％并于 300℃焙燒的鉑離子改性 TiO<,2> 樣品的光催化活性最高。Pt/TiO<,