低濃度H-,2-S液相催化氧化動力學.pdf

1、本研究中,以低濃度硫化氫氣體為研究對象,在充分分析研究了以往的各種治理方法以及前期子課題的研究成果后,采用了一條以鐵基離子作為主催化劑的較為簡明的催化氧化凈化路線,簡化工藝的同時兼顧了硫磺回收.實驗研究中,主要針對H<,2>S濃度在200~1500ppm之間,氧含量在0.5~21﹪的尾氣進行了大量的動力學實驗分析:隨著原料氣進氣中H<,2>S濃度的提高,吸收過程的傳質(zhì)動力增強,在其他操作條件不變的情況下,吸收速率隨之增大,實驗數(shù)據(jù)對H<

2、,2>S回歸得吸收反應(yīng)速率方程為:N<,H<,2>S>=-1.49566+0.009284P<,H2S>,r=0.999043,r<'2>=0.998087,因此可認為對H<,2>S是一級反應(yīng);在不同的吸收溫度下,其吸收速率隨原料氣中H<,2>S濃度而變化的趨勢基本一致,均隨H<,2>S濃度的增加而增大,吸收反應(yīng)在60℃時可達到較理想的凈化效果;無論原料氣中H<,2>S是高濃度還是低濃度,其吸收速率均隨吸收液中Fe<'3+>濃度的增加而

3、增大,在原料氣中H<,2>S濃度較低的情況下,吸收速率受Fe<'3+>濃度的影響更大.當Fe<'3+>濃度的增加到0.05mol/L時,吸收速率曲線的增長趨勢均趨于平緩.因此,認為在此濃度下就可以滿足反應(yīng)需要了;在Fe<'3+>離子濃度相同的條件下,pH值對吸收速率的影響較小,尤其在Fe<'3+>離子濃度為0.05 mol/L時,吸收速率就已基本達到最大值.相對而言,H<,2>S含量低的氣體比H<,2>S含量高的氣體易受pH影響,pH控

4、制在7~10的范圍內(nèi)時,反應(yīng)速率及效率均隨pH值的增大而升高,但變化幅度不大,能保持較穩(wěn)定的狀態(tài);綜合考慮,pH保持在9左右是較為理想的;在不同的試驗溫度下,ln[P<,H<,2>S>]-t呈現(xiàn)較好的線性關(guān)系,說明本實驗中在20~80℃溫度范圍內(nèi),該反應(yīng)對H<,2>S為一級反應(yīng);吸收反應(yīng)的表觀活化能Ea為24.814 kJ/mol;當原料氣中的氧含量在0.5﹪~10﹪之間時,隨著氧含量的增加,吸收速率增長的趨勢并不明顯;而從10﹪到21