掃描隧道顯微鏡誘導發(fā)光技術(shù)在納米表征中的應用.pdf

1、如何在單分子尺度上揭示納米結(jié)構(gòu)的光電特性是納米光電子學研究中的核心科學問題。掃描隧道顯微鏡（STM）具有單原子級別的實空間表征能力，極大地提高了人類認識和操控微觀世界的能力。將STM與光學檢測技術(shù)結(jié)合起來的STM誘導發(fā)光技術(shù)(STML)，可以把高空間分辨的形貌表征技術(shù)與高靈敏的能量、時間分辨的光學檢測技術(shù)結(jié)合起來，不僅提高了STM的化學分析能力，而且還可以幫助研究納米結(jié)構(gòu)-固體界面以及納米結(jié)構(gòu)在特定納米環(huán)境中的躍遷及其相關(guān)的動力學過程。

2、本論文的主要工作就是發(fā)展并完善了與超高真空低溫STM聯(lián)用的STML技術(shù)，實現(xiàn)了單分子電致熒光，并利用單分子電致熒光穩(wěn)態(tài)成像技術(shù)表征了分子質(zhì)子轉(zhuǎn)移的瞬態(tài)中間態(tài)，為拓展STML技術(shù)在納米光源、光電集成、以及化學反應動態(tài)學等方面的應用奠定了基礎(chǔ)。本論文分為四個部分:
　　第一章，首先簡要介紹了STM以及表面等離激元(surface plasmons)的物理背景和研究現(xiàn)狀。隨后，詳細介紹了STM誘導發(fā)光技術(shù)及其研究現(xiàn)狀。最后，簡單地介紹了

3、本工作中所使用的相關(guān)實驗儀器。
　　第二章，研究了STM誘導的單個空心酞菁分子(H2Pc)的電致熒光現(xiàn)象。利用NaCl薄膜作為脫耦合層，成功地實現(xiàn)了源自H2Pc分子HOMO-LUMO能級間輻射躍遷的單分子電致熒光。通過分析電致發(fā)光光譜隨納腔等離激元模式的變化，討論了納腔等離激元在STM誘導分子發(fā)光中的重要作用，并結(jié)合隧穿電導譜討論了單分子電致發(fā)光機理。還利用STM操縱技術(shù)展示了隧道結(jié)中單分子發(fā)光的可調(diào)性。
　　第三章，研究了

4、單個空心酞菁分子內(nèi)的質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程。利用納腔等離激元共振增強，提高了單個H2Pc分子的自發(fā)輻射速率，并探測到單個H2Pc分子的熱熒光。結(jié)合光譜成像技術(shù)，首次在單分子尺度上直接觀察到分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程中中間態(tài)的存在。我們的結(jié)果不僅可以幫助人們更加深刻地理解卟啉酞菁類分子內(nèi)的質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程，而且還提供了一種新的利用非馳豫熒光成像技術(shù)探索表面上分子動力學過程的新思路與新方法。
　　第四章，對現(xiàn)有的STML探測模式進行了拓展。首先，為了表征納

5、米結(jié)構(gòu)的近場光學特性，發(fā)展了近場收集模式。使用尖端鍍有半導體透明導電膜(ITO)的光纖探針作為STM針尖，研究了GaAs(110)表面以及吸附在GaAs(110)表面的H2TBPP分子的STM誘導發(fā)光現(xiàn)象，初步實現(xiàn)了近場探測。其次，為了獲取隧道結(jié)中單個分子輻射的角向分布特性和偏振特性，進而分析隧道結(jié)中分子偶極取向等重要信息，發(fā)展了低溫超高真空STML的樣品背面的光子收集系統(tǒng)，目前已初步實現(xiàn)了后焦面成像探測，為后續(xù)單分子光源和光電集成的研