分子篩及金屬氧化物催化甲醇的縮合及氧化合成甲縮醛的研究.pdf

1、本文主要采用分子篩及金屬氧化物催化甲醇的縮合及氧化合成甲縮醛。采用HZSM-5分子篩及其HZSM-5負(fù)載金屬氧化物對(duì)醇醛縮合反應(yīng)進(jìn)行了研究。應(yīng)用SEM、XRD、FT-IR、NH3-TPD等測(cè)試技術(shù)對(duì)分子篩及其金屬負(fù)載材料進(jìn)行了表征，確定了所處理分子篩的表面性質(zhì)及組成。選用分子篩HZSM-5及其負(fù)載材料作為催化劑催化醇醛縮合反應(yīng)合成甲縮醛，結(jié)果表明，HZSM-5及其負(fù)載物均具有較高的活性，探討了催化劑表面酸性對(duì)反應(yīng)的影響，并且對(duì)反應(yīng)進(jìn)行了

2、優(yōu)化，考察了反應(yīng)時(shí)間、溫度、催化劑用量、反應(yīng)物配比對(duì)反應(yīng)的影響。確定了最佳工藝條件:反應(yīng)溫度為120℃，時(shí)間12h，催化劑用量0.2g，甲醇和三聚甲醛的摩爾比7∶1。在此優(yōu)化條件下，三聚甲醛的轉(zhuǎn)化率94.8％，甲縮醛選擇性92.6％，甲縮醛的產(chǎn)率88.1％。同時(shí)，對(duì)HZSM-5負(fù)載金屬氧化物，如負(fù)載CuO、ZnO、Fe2O3、Al2O3、CaO、MgO等進(jìn)行了催化性能的考察，反應(yīng)轉(zhuǎn)化率、選擇性與未負(fù)載的HZSM-5相差不大。
　　

3、另外，采用浸漬法制備了雙功能催化劑SO42/V2O5-ZrO2，應(yīng)用XRD、SEM、TEM、FT-IR、XPS和N2吸附-脫附技術(shù)對(duì)所制備的催化劑進(jìn)行了表征，確定了材料的組成與結(jié)構(gòu);用NH3-TPD和H2-TPR研究了雙功能催化劑的表面酸性及氧化還原性能。將所制備的催化劑用于催化甲醇直接氧化合成甲縮醛的反應(yīng)，顯示了優(yōu)良的催化性能，甲醇的轉(zhuǎn)化率為29.2％，甲縮醛的選擇性為96.0％。經(jīng)表面分析可知，該催化劑的活性主要?dú)w因于表面上存在的V