臭氧強(qiáng)化光催化降解糖蜜酒精廢水的研究.pdf

1、本文制備了一系列光催化劑，并以糖蜜酒精廢水為氧化降解對象，考察了光催化劑在臭氧強(qiáng)化下的光催化活性。經(jīng)過大量實(shí)驗(yàn)，篩選出催化活性較高的Bi<,2>O<,3>-WO<,3>和Fe<,2>O<,3>/SnO<,2>催化劑，并采用X射線衍射(XRD)、熱重.差示掃描量熱法(TG-DSC)、紅外掃描光譜(IR)、紫外可見光固體漫反射(UV-vis DRS)等手段對這兩種催化劑進(jìn)行了表征，并將表征數(shù)據(jù)與其催化活性進(jìn)行關(guān)聯(lián)，探討光催化劑結(jié)構(gòu)與其催化性

2、能之間的有機(jī)聯(lián)系，得到一系列規(guī)律性的認(rèn)識。 采用固相法合成.Bi<,2>O<,3>-WO<,3>催化劑。研究表明，催化劑中n(Bi)：n(W)比例為1：1(摩爾比)，焙燒溫度為1073K，焙燒時間為3h時，催化劑的催化活性最好。在pH=4.2左右，催化劑用量為250mg/L，光源為300W高壓汞燈(輻射主波長為365nm)，O<,3>混合氣體流量48L·h<'-1>條件下反應(yīng)120min后，糖蜜酒精廢水脫色率可達(dá)90.2％。X

3、RD分析表明Bi<,2>O<,3>-WO<,3>混合物催化劑存在Bi<,2>WO<,6>和Bi<,2>W<,2>O<,9>兩種晶相，并且其含量與催化劑活性成正比，對催化劑的貢獻(xiàn)最大，是催化劑的活性中心之一。DRS分析表明Bi<,2>O<,3>-WO<,3>混合物的禁帶寬度為2.91eV，比常用的TiO<,2>光催化劑的禁帶寬度較低，能更好地利用光能，從而有較好的催化活性。采用浸漬法制備的Fe<,2>O<,3>/SnO<,2>催化劑，其中

4、Fe含量為0.08(mol％)，焙燒溫度為773K，焙燒時間為3h時，催化劑具有較高的活性。在與固相法催化劑的相同反應(yīng)條件下，糖蜜酒精廢水脫色率可達(dá)90.1％，XRD分析表明Fe<,2>O<,3>/SnO<,2>催化劑只有一種晶相，沒有觀察到Fe<,2>O<,3>的晶相，F(xiàn)e<,2>O<,3>已高度分散到SnO<,2>的表面，使SnO<,2>產(chǎn)生更多的晶格缺陷，可以更好地捕獲光生電子，進(jìn)行氧化反應(yīng)，或阻止了光電子與空穴復(fù)合，從而提高了光

5、催化活性；IR分析發(fā)現(xiàn)Fe<,2>O<,3>/SnO<,2>復(fù)合催化劑中具有表面羥基，金屬氧鍵發(fā)生了紅移；DRS分析表明禁帶寬度從3.70eV降低到3.68eV，拓寬了催化劑對光的晌應(yīng)，從而提高了催化劑的活性。 在臭氧強(qiáng)化光催化反應(yīng)的工藝條件研究中，考察了反應(yīng)時間、催化劑用量、混合氣體流量、pH值、抑制劑等因素對臭氧強(qiáng)化光催化劑降解糖蜜酒精廢水催化活性的影響。研究表明：光催化與臭氧聯(lián)用對糖蜜酒精廢水的降解效率高于UV/cata

6、lyst方法、O<,3>/catalyst方法或UV/O<,3>方法的降解效率，光催化氧化與臭氧氧化具有一定的協(xié)同效應(yīng)。其氧化過程主要以直接氧化為主，羥基自由基間接氧化貢獻(xiàn)相對較?。幻撋孰S時間的延長而增大，反應(yīng)120min后增長趨勢趨于平穩(wěn)；催化劑最佳用量為250mg/L；臭氧最佳流量為48h/L；廢水pH>12或pH<5時，脫色率迅速提高，反應(yīng)初期，強(qiáng)堿性條件下比強(qiáng)酸性條件下脫色率提高的快，但120min后，兩種情況脫色率均達(dá)到90