氮摻雜納米碳材料的電化學(xué)儲(chǔ)能及碳捕獲性能研究.pdf

1、能源短缺和溫室效應(yīng)是全球共同面臨的挑戰(zhàn)。超級(jí)電容器由于具有功率密度高、循環(huán)壽命長(zhǎng)、應(yīng)用領(lǐng)域廣等優(yōu)點(diǎn)而受到廣泛的研究，被看作是緩解能源危機(jī)的有效途徑。電極材料作為超級(jí)電容器的核心，其結(jié)構(gòu)組成決定了電容器的性能。納米碳材料以其高比表面積、穩(wěn)定性好、孔結(jié)構(gòu)及組成可調(diào)、形狀多樣和廉價(jià)易得等特點(diǎn)被廣泛應(yīng)用于電化學(xué)儲(chǔ)能和氣體吸附分離領(lǐng)域。由于來(lái)源廣泛，價(jià)格低廉等特點(diǎn)，生物質(zhì)作為碳源制備納米碳材料已經(jīng)成為熱點(diǎn)，尤其是制作碳電極材料和碳基固體吸附劑。因

2、此，本文利用玉米作為碳源制備氮摻雜的納米碳材料，重點(diǎn)研究了其電化學(xué)儲(chǔ)能和碳捕獲性能。主要工作包括以下方面：
　?。?）以市售玉米為原料，采用傳統(tǒng)加熱爆炸制備方法和器具制備了爆米花。在較低溫度（400℃）將其預(yù)碳化保持骨架結(jié)構(gòu)。預(yù)碳化的產(chǎn)物與KOH以不同的鉀碳比（KOH/C=0.5，1，2）進(jìn)行活化造孔處理，得到了具有高比表面積、高孔隙率的氮摻雜多孔碳，其孔結(jié)構(gòu)具有高微孔特征。當(dāng)鉀碳比為2時(shí)，材料的比表面積達(dá)到1489m2 g-1，

3、總孔容高達(dá)0.706cm3 g-1。該方法與文獻(xiàn)報(bào)道的微波方法相比，具有設(shè)備成本低、產(chǎn)量高、方便等特點(diǎn)，容易量化生產(chǎn)。
　　（2）微孔結(jié)構(gòu)使得爆米花多孔碳在能源儲(chǔ)存領(lǐng)域具有明顯優(yōu)勢(shì)。將爆米花多孔碳用于超級(jí)電容器中，結(jié)果表明活化后樣品由于高比表面積和發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)而具有非常優(yōu)異的超級(jí)電容器性能。鉀碳比為1的產(chǎn)物具有最高的比電容，在0.5A g-1電流密度下，比電容高達(dá)245F g-1。而且在10A g-1的較大電流密度下，PC-1K

4、電極在循環(huán)充放電使用13000次后，容量保持率高達(dá)94％，表明材料優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。進(jìn)一步探究了比表面和表面氮含量之間的協(xié)同效應(yīng)，發(fā)現(xiàn)單位比表面積的電容對(duì)表面氮含量在不同電流密度下均成線性單調(diào)遞增關(guān)系，且電流密度降低時(shí)擬合直線的斜率增大(0.087±0.004～0.159±0.008)，表明低電流密度下表面氮對(duì)材料的本征電容影響更明顯。
　?。?）堿性氮摻雜的特性使得爆米花多孔碳在CO2等酸性氣體吸附領(lǐng)域具有潛在應(yīng)用前景。將爆米花

5、多孔碳用于CO2吸附，結(jié)果表明比表面積最小、表面氮含量最高的活化樣品具有最高的吸附量，為4.60mmol g-1（25℃，1066mbar下）。進(jìn)一步的研究發(fā)現(xiàn)單位微孔的CO2吸附量y（mmol cm-3）與表面氮含量x（at%）具有良好的線性關(guān)系，y=0.90+6.84x（r2=0.85）。材料的結(jié)構(gòu)與組成之間的協(xié)同作用賦予材料優(yōu)異的電化學(xué)儲(chǔ)能和二氧化碳吸附性能。這為高比電容電極材料和高容量二氧化碳吸附材料的設(shè)計(jì)與結(jié)構(gòu)的優(yōu)化提供了新策