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1、聚氨基酸類高分子材料具有良好的生物相容性、生物可降解性和易于功能化的優(yōu)點(diǎn)。通過(guò)N-羧酸酐(NCA)開(kāi)環(huán)聚合方法得到的聚(α,β-L-天冬氨酸),雖然具有清晰明確的聚合物結(jié)構(gòu),但在合成的過(guò)程中步驟復(fù)雜,中間步驟所用的三光氣屬于劇毒物質(zhì),成本也較高。同時(shí)合成的聚α-氨基酸的二級(jí)結(jié)構(gòu)過(guò)于規(guī)整,鏈段的柔韌性差,作為藥物載體,不利于藥物在人體中的擴(kuò)散和釋放。熱縮聚法得到的聚琥珀酰亞胺通過(guò)水解或胺解開(kāi)環(huán)可制備聚天冬氨酸及其衍生物,生產(chǎn)成本低,方法簡(jiǎn)
2、便易行,產(chǎn)物分子量高,具有良好的生物相容性和可降解性,可用于工業(yè)化生產(chǎn)。同時(shí),通過(guò)選擇合適的開(kāi)環(huán)試劑,可以對(duì)聚氨基酸側(cè)基進(jìn)行各種功能化,鍵和的功能基團(tuán)的取代度可以根據(jù)投料比和反應(yīng)時(shí)間進(jìn)行很好的控制。聚琥珀酰亞胺的開(kāi)環(huán)反應(yīng)是一種效率高,條件可控的聚氨基酸衍生物制備方法。論文中制備了一系列具有不同功能側(cè)基的聚天冬酰胺衍生物,系統(tǒng)研究了它們?cè)谏镝t(yī)藥領(lǐng)域的相關(guān)應(yīng)用前景。
首先,選擇異丙基胺作為聚琥珀酰亞胺的開(kāi)環(huán)試劑,得到具有異丙
3、基酰胺側(cè)鏈的聚氨基酸衍生物,具有一定的溫度響應(yīng)性。采用羥乙基、羥丙基和羥己基等基團(tuán)進(jìn)行親疏水性調(diào)節(jié),通過(guò)控制親疏水鏈段的比例和羥烷基胺鏈段的長(zhǎng)度來(lái)調(diào)節(jié)聚合物的相轉(zhuǎn)變溫度(Tp)。論文進(jìn)一步研究了材料作為藥物載體的生物相容性和藥物釋放曲線。研究表明帶有異丙基胺和羥基烷胺側(cè)鏈的聚天冬氨酸衍生物的溫敏性納米粒子可以很好地應(yīng)用到溫敏性藥物運(yùn)載體系中。
其次,利用聚琥珀酰亞胺逐步開(kāi)環(huán)的方法制備具有3-二甲氨基丙基和酰肼基側(cè)鏈的聚天冬
4、氨酸衍生物(PADH)和具有醛基和羧基側(cè)鏈的聚天冬氨酸衍生物(PACA)。利用PADH側(cè)鏈的氨基正電荷和PACA側(cè)鏈的羧基負(fù)電荷,通過(guò)正負(fù)電荷的靜電吸引制備層層吸附自組裝的中空微膠囊,利用PADH的酰肼基側(cè)鏈和PACA的醛基側(cè)鏈形成腙鍵,使聚合物層間發(fā)生交聯(lián),有效提高聚合物微膠囊的穩(wěn)定性,同時(shí)賦予其pH響應(yīng)性。研究表明,載藥納米粒子具有很好pH響應(yīng)性藥物釋放,在pH7.4條件下,僅有少量釋放,而在pH4.0條件下,隨著腙鍵的斷裂,DOX
5、的釋放速度和釋放量具有很大增加。
此外,利用3-二甲氨基丙胺作為聚琥珀酰亞胺的開(kāi)環(huán)試劑,得到聚天冬酰胺衍生物,再和1,3-磺酸內(nèi)酯進(jìn)行開(kāi)環(huán)反應(yīng),制備得到側(cè)鏈含有一個(gè)叔胺和一個(gè)磺酸基的聚天冬酰胺衍生物(DMPSI/PS)。DMPSI/PS具有明顯的兩性離子特征,每條側(cè)鏈含有一個(gè)叔胺和一個(gè)磺酸基,有效確保了正負(fù)電荷的等量均勻分布。研究表明,聚合物涂布到氨基硅片上后對(duì)纖維蛋白原(FIB)有明顯的抗吸附能力。該材料有望成為一種很好
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