水和水溶液在聲懸浮條件下的運動規(guī)律與凝固機制.pdf

1、本文從實驗和理論兩方面深入地探討了聲懸浮液滴的運動規(guī)律；研究了聲懸浮條件下水滴的過冷與形核機制；采用分子動力學方法模擬了過冷態(tài)水的表面性質(zhì)；借助聲懸浮技術和分子模擬相結合的方法研究了不同濃度下NaCl和KCl水溶液的過冷度分布規(guī)律。主要取得以下幾方面的研究結果： 實驗研究了聲懸浮條件下液滴的平衡形狀演變規(guī)律。深入分析了兩瓣、三瓣和四瓣液滴形狀的演化過程。證實聲壓導致的液滴初始形狀的變形是造成各個分瓣形狀簇臨界角速度漂移的主要原因

2、。實驗中首次觀察到一種新的平衡形狀分支：五瓣形狀，認為它的出現(xiàn)與液滴初始形狀的變形程度有關。 采用有限元方法模擬了聲懸浮液滴各個形狀簇的演化過程，預測了兩瓣、三瓣和四瓣形狀的臨界角速度與自身演變規(guī)律。同實驗結果比較，兩者符合較好。 實驗研究了聲懸浮水滴的深過冷規(guī)律，獲得的最大過冷度為32K。比較聲壓幅值SPL=160.6dB和SPL=164.4dB下液滴的過冷度分布，兩種條件下的平均過冷度分別為13.7K和9.7K，均遠

3、小于均質(zhì)形核過冷度，而且增大聲壓幅值會顯著地降低過冷度。 根據(jù)液滴的過冷度分布，采用統(tǒng)計方法分析了160.6dB和164.4dB兩個聲壓水平下水滴的形核規(guī)律。結果表明聲懸浮條件下水滴的形核主要發(fā)生在表面附近。提高聲壓幅值會加劇水滴的變形，導致表面積擴大，形核數(shù)目增多，過冷度水平降低。造成表面形核過程的主要因素有兩方面：一是聲壓與液滴的相互作用主要發(fā)生在表面附近，這里氣泡的運動及空化效應對形核的促進作用比較明顯。二是表面附近的聲流

4、加速了液滴表層與周圍介質(zhì)的熱交換，使得表面溫度較內(nèi)部低，有利于形核。對比兩個聲壓幅值下的形核率，發(fā)現(xiàn)高聲壓幅值能夠在一定程度上促進形核，其主要原因是高聲壓能夠在更大程度上促進氣泡生長，加劇液滴周圍介質(zhì)的流動，增大形核率。 選用SPC/E和TIP4P兩種勢函數(shù)對過冷態(tài)水的表面性質(zhì)進行了分子動力學模擬。結果表明隨著過冷度的增大，氣/液界面厚度減小，表面張力增大，表面勢增強。SPC/E勢的表面張力模擬結果與實驗值符合很好，而TIP4P

5、勢的模擬值低于實驗值約20﹪。通過比較分析，認為SPC/E勢定義的水分子間作用力較強，能夠較好地描述水的表面性質(zhì)。 研究了SPC/E水分子在193～398K的溫度范圍內(nèi)表面張力隨溫度的變化規(guī)律，證實在303K附近表面張力-溫度曲線上存在著第二個拐點，而且表面張力在180K附近表現(xiàn)出類似于體熱力學量的奇異發(fā)散行為。 在聲懸浮條件下測定了濃度在0.5～1.5M(M表示重量摩爾濃度)之間NaCl和KCl水溶液的過冷度分布。Na

6、Cl和KCl溶液的過冷度普遍高于相同條件下純水的過冷度，且隨濃度的增大而線性增大。與均質(zhì)形核對應的過冷度-濃度直線相比，兩者幾乎平行，說明離子對過冷度的影響與水分子的結構變化有關。實驗研究表明，NaCl溶液的平均過冷度大于KCl溶液約2～3K，這與均質(zhì)形核情況存在明顯的差異。分析認為NaCl和KCl能夠增大水的表面張力，減小了氣體的溶解度，而NaCl的這種影響比KCl更強，從而導致兩種溶液中氣泡長大所需的聲壓閾值出現(xiàn)差異，造成氣泡異質(zhì)形