電子舌在環(huán)境監(jiān)測和藥物評價中的應(yīng)用研究.pdf

1、伴隨著經(jīng)濟發(fā)展和人類進步，人們尋求一種更為良性循環(huán)的、可持續(xù)發(fā)展的生活方式。環(huán)境污染、食品安全、醫(yī)療水平與人體健康密切相關(guān)，成為了人們?nèi)粘Ｉ钪嘘P(guān)注的重中之重。同時，這些領(lǐng)域衍生的科學(xué)研究也逐漸對無損、快速、智能檢測技術(shù)提出了更高的要求。人工電子舌以其快速、低功耗、智能化、易操作、價格低廉、便攜化程度高的優(yōu)點，近年來成為了研究的熱點和實用的實時在線檢測手段，并被廣泛地應(yīng)用于環(huán)境檢測、食品、醫(yī)學(xué)、藥物分析等領(lǐng)域。
　　本文以離子敏電

2、位型電子舌中的光尋址電位傳感器和離子選擇性電極為主要的研究對象，并結(jié)合細胞阻抗傳感器，考察了其在水環(huán)境重金屬監(jiān)測和藥物苦味及藥效評價中的應(yīng)用。在半導(dǎo)體物理學(xué)基礎(chǔ)上，設(shè)計并研制了一種新型結(jié)構(gòu)的重金屬光尋址電位傳感器敏感陣列，實現(xiàn)了傳感器內(nèi)部微型集成化和水樣多參數(shù)檢測。綜合伏安電流型電子舌中的微電極陣列和納米帶電極陣列，設(shè)計了兩種光電復(fù)合微納傳感器芯片，實現(xiàn)了多傳感器微型集成化和水環(huán)境監(jiān)測無線傳感器網(wǎng)絡(luò)節(jié)點的功能。針對離子選擇電極在藥物苦味

3、評價中的應(yīng)用，探究了用于中西藥苦味物質(zhì)檢測的敏感機理、電極篩選方案、藥物苦味預(yù)測和掩味劑的苦度抑制效果評價。基于細胞阻抗傳感器，對中藥的藥效進行了定量分析。研究工作受國家高技術(shù)研究發(fā)展計劃（863計劃）項目、國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃（973計劃）項目和國家基金委國家合作專項的支持。
　　本文所做的主要工作和創(chuàng)新如下:
　　1.提出了一種基于PVC薄膜敏感材料的光尋址電位傳感器的設(shè)計方法，并將其應(yīng)用于水環(huán)境重金屬的檢測中。

4、r>　　基于薄膜加工工藝，設(shè)計并制造了聚氯乙烯薄膜LAPS、可對水樣中的Zn2+、Cd2+、pb2+、Cu2+進行測定。對成膜效果進行了表征，通過溶液標(biāo)定測試了傳感器的靈敏度，穩(wěn)定性，選擇性，檢測下限和響應(yīng)時間等電化學(xué)特性參數(shù)。進一步考察了硅烷化表面修飾在改善表面水合特性和降低表面對H+敏感度方面的效果，以及支持電解質(zhì)在阻抗匹配，調(diào)節(jié)溶液總陽離子濃度平衡，保證測試溶液穩(wěn)定性以優(yōu)化測試條件方面的意義。
　　2.設(shè)計了一種新型重金屬檢

5、測的LAPS陣列傳感器，解決了重金屬檢測中的噪聲串?dāng)_問題，提高了傳感器的穩(wěn)定性和響應(yīng)速度。
　　在該傳感器的制備工藝中，對非敏感區(qū)域進行了重摻雜和表面生長厚氧化層的處理，以此降低其內(nèi)部串?dāng)_對敏感區(qū)域的影響。同時，在敏感區(qū)域表面成膜構(gòu)建多敏感陣列實現(xiàn)LAPS內(nèi)部集成化。經(jīng)過實際測試，同傳統(tǒng)的LAPS傳感器陣列相比，新型結(jié)構(gòu)LAPS陣列具有很高的噪聲串?dāng)_抑制比，更高的穩(wěn)定性和更快的響應(yīng)時間。PVC與ChG混合敏感陣列的各敏感單元在10

6、-5-10-1 mol/L濃度范圍的響應(yīng)電位均在28-30 mV之間，響應(yīng)時間在3-10 s，線性區(qū)間在10-5-10-1 mol/L，檢測下限在10-6 mol/L左右。PVC薄膜對特定離子具有很好的選擇特異性但壽命相對較短，而ChG薄膜雖然受部分干擾離子的影響，但其使用壽命相對較長。
　　3.提出了一種重金屬超低濃度檢測的緩沖體系，明顯降低了重金屬濃度的檢測下限。
　　傳感器選用pH-LAPS與重金屬LAPS的集成敏感陣

7、列，使用重金屬離子溶液、絡(luò)合劑、pH緩沖溶液和總離子濃度調(diào)節(jié)劑配置重金屬超低濃度緩沖體系。實測結(jié)果顯示，兩種重金屬離子敏感單元對Cd2+和pb2+在10-18-10-6 M的范圍內(nèi)標(biāo)定曲線的靈敏度分別為29.7 mV/pCd和29.3 mV/pPb，線性相關(guān)系數(shù)分別為0.9842和0.9913。緩沖溶液和非緩沖溶液體系下的標(biāo)定曲線在聯(lián)立下可保持很好的線性相關(guān)性，傳感器在重金屬離子緩沖溶液中的檢測下限也可以一直被延續(xù)到皮摩爾的級別，達到了

8、超低濃度。
　　4.深入研究了光尋址電位傳感器與微納電極復(fù)合的集成傳感器芯片設(shè)計方法，初步實現(xiàn)了光電與電化學(xué)傳感器的相互校準(zhǔn)功能。
　　結(jié)合光電集成微納傳感器芯片，在同一個硅基底上，分別實現(xiàn)了LAPS與MEA，LAPS與NEA的多傳感器集成化思路。并基于該復(fù)合芯片，配套設(shè)計了微流控表面封裝、流動注射分時檢測系統(tǒng)以及水環(huán)境無線傳感器監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)。通過建立多元回歸方程組，對多傳感單元檢測的數(shù)據(jù)進行融合和訓(xùn)練，實現(xiàn)了傳感器系統(tǒng)片上的自

9、校準(zhǔn)。
　　5.通過與俄羅斯的國際合作探索了電子舌與新型的細胞傳感器相結(jié)合用于藥物苦味和藥效評價的方法。
　　基于電子舌系統(tǒng)，對8種西藥苦味API成分的苦度進行預(yù)測，以及考察加入甜味物質(zhì)對API以及藥物苦度的抑制效果。此外，本文首次提出了將電子舌用于中藥湯劑的苦度評價預(yù)測體系中。選取8種中藥飲片、1種中藥復(fù)方以及鹽酸小檗堿制成湯劑進行檢測，采用PCA分析響應(yīng)電位數(shù)據(jù)矩陣，對不同類型的中藥湯劑進行分類。采用PLS對離子選擇電極