g-C3N4基光催化劑選擇氧化5-羥甲基糠醛(5-HMF)制2,5-呋喃二甲醛(DFF)的研究.pdf

1、環(huán)境污染和化石能源短缺是全球面臨的兩個嚴峻問題，因此，當務(wù)之急是尋找一種可再生資源來替代化石能源。目前，豐富廉價的生物質(zhì)資源被視為是一種可替代化石能源的理想可再生資源。5-羥甲基糠醛(5-HMF)是最具潛力的生物質(zhì)平臺化合物之一，可進一步轉(zhuǎn)化為各種高品質(zhì)燃料及高附加值化合物（如DFF等）。由5-HMF制備DFF早期主要是通過傳統(tǒng)的計量氧化法，但是這些過程中需要大量的化學計量氧化劑且生成大量的廢棄物，不利于環(huán)境保護且經(jīng)濟效益較低。因此，近

2、年來采用分子氧氧化5-HMF制備DFF的方法越來越受到研究工作者的關(guān)注。盡管這些反應通常有較高的DFF產(chǎn)率，然而依然存在著價格昂貴、有毒、難以分離等問題，因此尋找一種反應條件溫和的綠色催化過程及價格低廉的催化劑來進行反應成為人們研究的焦點。光催化技術(shù)以其綠色環(huán)保、光穩(wěn)定性、成本低等優(yōu)點被應用于各個領(lǐng)域，因此，從經(jīng)濟和環(huán)境保護兩方面考慮，以光催化的方法用分子氧為氧化劑從5-HMF合成DFF是一個較為理想的反應過程，這對于解決環(huán)境污染和能源

3、短缺都具有重大的意義。因此，本文圍繞著廉價的g-C3N4光催化劑可見光催化選擇氧化5-HMF制DFF的研究方面做了以下工作。
　　1.通過簡單的焙燒法制備了可見光響應的g-C3N4光催化劑，并用TEM、FT-IR、XRD、XPS、N2吸附、PL及UV-vis等方法對催化劑進行表征，研究催化劑的結(jié)構(gòu)和光學性質(zhì)?？疾炝巳肷涔獠ㄩL、催化劑用量、反應時間及反應溶劑等因素對光催化氧化5-HMF制備DFF反應性能的影響。實驗結(jié)果表明，采用50

4、mg g-C3N4，在3ml三氟甲苯和2ml乙腈的混合溶劑中，可見光下反應6h，DFF的產(chǎn)率最高可達26.7％，其選擇性為85.6％。且在5次循環(huán)后g-C3N4仍可保持較高的催化活性。此外，還通過活性物種捕獲實驗及氧化劑用量考察，探討了該反應機理。
　　2.通過簡單的沉淀法制備了一系列不同V含量的VO@g-C3N4復合型光催化劑，并對各樣品的光學性質(zhì)及結(jié)構(gòu)進行表征。FT-IR及XPS分析表明，VO的引入并沒有使g-C3N4的結(jié)構(gòu)發(fā)