元素替代對Mg2Ni合金儲氫性能影響的研究.pdf

1、采用基于密度泛函理論(DFT)的平面波贗勢(PW-PP)方法，對Mg2Nil-xMx(M=Ti，V，Cr)和Mg-Ni-Ti-H體系的電子結(jié)構(gòu)和熱力學穩(wěn)定性進行研究，了解Mg2Ni基合金吸收和釋放氫氣的性能與電子結(jié)構(gòu)的關系，為制備綜合性能較好的儲氫材料提供一定的理論參考。主要結(jié)論如下：
　　 1、研究了元素替代對Mg2NiH4釋氫性能的影響。計算給出了晶胞參數(shù)、電子態(tài)密度、原子間的鍵序和生成焓，分析了氫化物的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和原子間成

2、鍵作用之間的關系。計算結(jié)果表明，生成焓的計算值隨替代元素M(Ti，V，Cr)的變化趨勢和實驗測定的結(jié)果一致，且Ti的替代較好地降低了Mg2NiH4的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，提高了Mg2NiH4的釋氫性能。分析電子結(jié)構(gòu)可得，Ni(h)-H和M-H間的相互作用是影響Mg2NiH4結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的主要因素，替代元素正是通過改變M-H的相互作用來提高Mg2NiH4的釋氫性能。
　　 2、計算分析了Mg-Ni-Ti-H體系的電子結(jié)構(gòu)和熱力學穩(wěn)定性。首先用

3、鈦原子取代體系的鎂原子，替代位置為Mg(8f)位，隨著鈦元素替代體系中的Mg原子含量的不斷增加，氫化物中的Ni-H相互作用會逐漸減弱，提高了體系的放氫動力學性能，但是隨著鈦元素替代含量的增加，合金的儲氫容量會逐漸減少。當鈦元素替代體系中的鎳原子，氫化物中的Ni-H鍵的相互作用會逐漸減弱，改善了氫化物中的放氫動力學性能。Mg2NiH4、Mg1.875Ti0.125NiH4、Mg1.75Ti0.25NiH4、Mg2Ti0.125Ni0.87