超臨界流體制備石墨烯、氧化鈦納米薄層的過(guò)程及熱性能研究.pdf

1、石墨烯、氧化鈦納米薄層具備許多優(yōu)異的性能，如何實(shí)現(xiàn)大規(guī)模化制備仍然是一大挑戰(zhàn)。探索新途徑制備納米薄層材料具有十分重要的實(shí)際意義。超臨界流體具有獨(dú)特的特性，如低表面張力、高擴(kuò)散系數(shù)、低粘度系數(shù)、優(yōu)異的表面濕潤(rùn)能力。因此，可以充分利用超臨界流體的優(yōu)點(diǎn)剝離層狀材料制備納米薄層材料。本文針對(duì)超臨界流體制備過(guò)程中的關(guān)鍵技術(shù)問(wèn)題、熱性能方面展開深入研究。
　　超臨界流體操作參數(shù)、初始原料、再循環(huán)處理工藝極大地影響到石墨烯的產(chǎn)率，通過(guò)實(shí)驗(yàn)研究，

2、得到最佳實(shí)驗(yàn)操作參數(shù)。天然石墨作為原料時(shí)，石墨烯的產(chǎn)率比較低，天然石墨經(jīng)過(guò)硝酸預(yù)處理后，表面附著少量的極性官能團(tuán)，通過(guò)雙極性作用吸附大量的DMF分子，提高了石墨烯的產(chǎn)率，極性官能團(tuán)在高溫高壓環(huán)境中會(huì)還原，因此，基本保留石墨烯的本征特性。
　　利用超（亞）臨界水還原氧化石墨烯制備還原石墨烯。并通過(guò)超（亞）臨界水和DMF對(duì)比實(shí)驗(yàn)，澄清了超（亞）臨界水中H+對(duì)氧化石墨烯的高效催化還原作用。氧化石墨烯水相分散液在密閉反應(yīng)器中進(jìn)行熱處理（2

3、00℃-400℃），該方法綠色、簡(jiǎn)單、快速、高效。同時(shí)，將氧化石墨分散在二甲基甲酰胺溶劑中進(jìn)行同樣的熱處理（200℃-400℃），作為對(duì)比試驗(yàn)探索超（亞）臨界水還原氧化石墨烯的過(guò)程。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，水是一種典型的質(zhì)子性溶劑，在200℃-400℃溫度范圍內(nèi)，能夠產(chǎn)生大量的H+，并快速催化氧化石墨烯的脫水還原反應(yīng)，得到還原石墨烯，大大提高了石墨烯的還原程度和還原速率。
　　提出超臨界流體法剝離層狀鈦酸制備氧化鈦納米薄層材料，如何選擇溶劑是超

4、臨界流體制備技術(shù)中最重要的問(wèn)題。通過(guò)合理設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)探索其中規(guī)律，結(jié)果表明，以典型的非質(zhì)子性溶劑如二甲基甲酰胺為超臨界流體時(shí)，僅有剝離過(guò)程發(fā)生。而以典型的質(zhì)子性溶劑如水為超臨界流體時(shí)，水是一種典型的質(zhì)子性溶劑，在這一溫度范圍內(nèi)，能夠產(chǎn)生大量 H+，在H+存在的情況下，層狀材料不但有剝離發(fā)生，同時(shí)還伴隨晶型相變發(fā)生，并進(jìn)一步探索相變過(guò)程。XRD和SEM結(jié)果證明層狀鈦酸通過(guò)溶解和再結(jié)晶過(guò)程相變成銳鈦礦。
　　電子工業(yè)向高集成化、大功率化方