摻雜PbTiO3和NiO納米管磁性的第一性原理研究.pdf

1、同時(shí)表現(xiàn)出鐵電性和鐵磁性（或反鐵磁性）的材料，稱之為磁電多鐵材料。由于在自旋量子器件、信息存儲(chǔ)器、傳感器等方面的巨大應(yīng)用價(jià)值，多鐵材料一直受到人們的廣泛關(guān)注。最近，有關(guān)非磁性元素、過渡金屬元素或稀土元素?fù)诫s稀磁半導(dǎo)體的研究引起人們的關(guān)注。本論文，我們運(yùn)用第一性原理對(duì)不同元素?fù)诫sPbTiO3的磁性進(jìn)行了理論研究。
　　 作為典型的強(qiáng)關(guān)聯(lián)材料，NiO在過去的幾十年里吸引了人們的極大關(guān)注，它在催化劑和自旋電子學(xué)等領(lǐng)域都有非常重要的應(yīng)用

2、價(jià)值。純凈塊狀NiO中包含Ni2+的(111)面鐵磁層，而相鄰的Ni2+層自旋之間自旋方向相反。納米材料一般是由至少一個(gè)維度尺寸在1-100nm范圍內(nèi)基本單元組成的一類材料，其結(jié)構(gòu)和性質(zhì)明顯區(qū)別于塊體材料。本文我們運(yùn)用第一性原理研究了單壁NiO納米管的結(jié)構(gòu)和磁性。
　　 本文得到的結(jié)論如下:
　　 1.無缺陷的塊狀PbTiO3是無磁性的，鐵電相PbTiO3晶胞中的O原子根據(jù)其周圍環(huán)境可分為兩種。B、C、N原子替代PbTi

3、O3的中的O原子會(huì)引起體系磁矩。除了對(duì)位置1上的O原子進(jìn)行N原子替代不能引起體系磁性外，濃度為4.2％的其它原子摻雜能夠引起PbTiO3體系局域磁矩的產(chǎn)生。磁矩主要集中出現(xiàn)在摻雜的原子上，其次分散分布在周圍的氧原子上，做B原子摻雜時(shí)，B鄰近的Ti上也會(huì)出現(xiàn)部分極化。經(jīng)過B、C、N原子摻雜后，PbTiO3體系分別顯示出磁性偽半金屬性、磁性半導(dǎo)體性和磁性半金屬性。
　　 2.在用過渡金屬元素V、Cr、Mn、Fe、Co摻雜塊狀鐵電Pb

4、TiO3時(shí)，除了Co替代Ti不能夠引起體系的磁矩外，V、Cr、Mn、Fe替代Ti都能夠使PbTiO3產(chǎn)生磁性。在考慮體系耦合情況時(shí)，Cr摻雜PbTiO3的磁序不隨引入的Cr之間的距離發(fā)生變化，而V、Mn、Fe摻雜時(shí)，體系的磁性耦合態(tài)都隨摻雜原子之間的距離有一定的變化。比較它們摻雜后體系的磁矩可以發(fā)現(xiàn)，磁矩隨原子序數(shù)先增大后減小，在Mn摻雜時(shí)磁矩獲得最大值。過渡金屬元素的3d電子的自旋極化對(duì)體系總磁矩貢獻(xiàn)最大，O的2p電子對(duì)體系磁矩也有一

5、小部分貢獻(xiàn)，在V替代Ti時(shí)，與V相鄰的一個(gè)Ti上也出現(xiàn)了自旋極化。
　　 3.Bi原子和Gd原子摻雜塊狀順電性立方相PbTiO3和鐵電性四方相PbTiO3后體系的磁性質(zhì)不相同。順電性立方相PbTiO3時(shí)，體系呈現(xiàn)鐵磁性，磁矩均勻分布在Ti上，來自于Ti的3d電子的自旋極化;Bi原子替代塊狀鐵電性四方相PbTiO3中的Pb時(shí)，不會(huì)引起體系的任何磁性，Gd原子替代塊狀鐵電性四方相PbTiO3中的Pb時(shí)引起的磁矩較小，體系的磁矩產(chǎn)生在

6、Ti上，由Ti的3d電子的自旋極化引起。對(duì)比兩種結(jié)果分析，空間結(jié)構(gòu)和電性質(zhì)的不同導(dǎo)致了它們做相同摻雜后的磁狀態(tài)不同。
　　 4.我們構(gòu)建了NiO單壁(10，(0))納米管，主要對(duì)其磁性質(zhì)進(jìn)行了第一性原理研究。在納米管中，Ni2+和O2-離子沿軸向依次分層排列。與塊狀NiO相比，納米管中離子配位數(shù)的減少導(dǎo)致電子巡游性增強(qiáng)，從而引起O2-離子的自旋極化和磁性耦合。Ni2+和O2-離子上的磁矩大小分別為1.34μB和0.16μB，每種