二維有機(jī)納米硅片幾何和電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)的第一性原理研究.pdf

1、石墨烯是只有一層原子的石墨片,具有完美的二維蜂窩狀網(wǎng)格結(jié)構(gòu)。伴隨著其各種新穎的特性被發(fā)現(xiàn),石墨烯也吸引了各國研究者越來越多的關(guān)注。由于在周期表中與碳同屬一族,且具有許多相似的性質(zhì),因此,對于硅來說,是否具有石墨烯類似的結(jié)構(gòu)就吸引了非常多的研究興趣。雖然實(shí)驗(yàn)上還未能制備出類似石墨烯的純硅材料,但是,科學(xué)家已于2010年成功制備出一種二維單層硅材料Si6H4Ph2。這種新材料的發(fā)現(xiàn),也引出了很多有趣的科學(xué)問題,比如Si6H4h2的穩(wěn)定性,S

2、i6H4Ph2的電子性質(zhì)有何特點(diǎn)等等。因此,相應(yīng)的理論研究十分必要,在此基礎(chǔ)上做出的理論解釋也會進(jìn)一步推動這類材料的發(fā)展和應(yīng)用。得益于理論物理化學(xué)和計(jì)算技術(shù)的發(fā)展,利用基于密度泛函理論的第一性原理計(jì)算方法使得理論研究這類材料成為可能。
　　 在第一章中,我們首先對硅材料的研究進(jìn)展做了一個簡要綜述,包括硅晶體材料、硅納米團(tuán)簇、硅納米線和硅納米管。然后著重介紹了二維類石墨烯結(jié)構(gòu)的硅納米單片材料的實(shí)驗(yàn)和相應(yīng)的理論研究進(jìn)展。
　　

3、 第二章簡要介紹了量子化學(xué)的歷史及發(fā)展現(xiàn)狀、密度泛函理論的理論框架和近年來的發(fā)展。Kohn建立了密度泛函理論基礎(chǔ),他證明了多粒子體系的任何基態(tài)性質(zhì),都可以表達(dá)為基態(tài)電子密度的泛函。通過將多體相互作用包含在交換關(guān)聯(lián)能量中,使得多體問題化為有效單粒子問題。因此,密度泛函理論發(fā)展的主線,就是尋找合適的交換相關(guān)能量泛函。本章最后還簡要介紹了本論文所使用的密度泛函計(jì)算軟件包。
　　 在第三章中,我們研究了實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)的二維單層硅材料Si6H

4、4Ph2的穩(wěn)定性及其電子結(jié)構(gòu)。通過對純硅納米片Si6、加氫鈍化的硅納米片Si6H6以及添加苯基鈍化的硅納米片Si6H4Ph2進(jìn)行對比研究,我們揭示了Si6H4Ph2的穩(wěn)定性機(jī)理。此外,通過電子結(jié)構(gòu)研究,我們發(fā)現(xiàn)Si6H4Ph2與Si6H6類似,顯示間接帶隙半導(dǎo)體性質(zhì),且擁有一個較大的能隙,不利于其實(shí)際應(yīng)用。
　　 在第四章中,針對氫化和苯基鈍化的硅納米片均為間接能隙半導(dǎo)體且能隙較大的問題,我們試探性地對硅納米片的能隙調(diào)控進(jìn)行了初