區(qū)域背景采樣點大氣氣溶膠單顆粒的理化特性研究.pdf

1、了解大氣氣溶膠單顆粒的物理化學(xué)特性對于評估它們對氣候效應(yīng)和人體健康方面的影響具有重要作用。本研究基于國家973計劃專題“氣溶膠單顆粒老化機(jī)制及氣溶膠-云相互影響的機(jī)理研究”(2011CB403401)和國家自然科學(xué)青年基金“區(qū)域灰霾天氣條件下氣溶膠單顆粒的來源及其老化現(xiàn)象的機(jī)理”(41105088)，為了獲得背景區(qū)域大氣氣溶膠的理化性質(zhì)，我們從2011年1月到2013年8月期間，選擇中國華北平原山東半島背景點黃河三角洲國家自然保護(hù)區(qū)、中

2、國南方酸雨區(qū)背景采樣點廬山以及全球背景點北極Svalbard島，分別設(shè)置采樣點對當(dāng)?shù)卮髿鈿馊苣z進(jìn)行觀測，利用透射電子顯微鏡-能譜儀的分析方法，著重分析了單個氣溶膠顆粒的粒徑大小、形貌特征和混合狀態(tài)等物理特性，并對其化學(xué)成分作了分析。同時結(jié)合氣流軌跡模型研討了大氣顆粒物的來源及其傳輸途徑。
　　2011年1月16日-31日在華北平原山東半島背景地區(qū)采集了氣溶膠樣品，利用離子色譜儀及透射電子顯微鏡技術(shù)分別獲得了灰霾天和清潔天PM2.5

3、中無機(jī)水溶性離子的濃度特征和單顆粒的形貌、粒徑和混合狀態(tài)。研究期間的PM2.5平均質(zhì)量濃度為53.99±29.94μg/m3，污染天和清潔天的質(zhì)量濃度分別為62.52±26.83μg/m3和19.87±11.50μg/m3，前者是后者的3.15倍，其中水溶性離子占了61.4％。研究表明，SO42-、NO3-和NH4+三種二次離子的質(zhì)量濃度和18.96±11.53μg/m3，占PM2.5無機(jī)水溶性離子的69.8％～89.4％，三者質(zhì)量濃度

4、表現(xiàn)出不同的粒徑分布特征:SO42-與NH4+呈單峰分布，峰值為0.56～1.0μm，NO3-粒徑呈雙峰分布，主峰為0.56～1.0μm，次峰為3.2～5.6μm。單顆粒的透射電鏡結(jié)果顯示，NO3-的次峰主要來自堿性礦物顆粒發(fā)生非均相反應(yīng)生成的Ca(NO3)2和Mg(NO3)2。背景地區(qū)主要的污染物為富S顆粒和含碳顆粒，污染天氣顆粒物的混合程度加強(qiáng)，老化現(xiàn)象明顯。結(jié)合72h氣團(tuán)來源分析結(jié)果，污染天氣團(tuán)主要來自長距離輸送和山東半島局地低氣

5、流的傳輸，其中長距離輸送的氣團(tuán)在到達(dá)采樣點前經(jīng)過了11-19h的近地面污染物累積過程，因此氣團(tuán)到達(dá)采樣點前的污染物累積是造成背景區(qū)域污染的原因。
　　2011年8月-9月期間以廬山山頂作為高山采樣點對大氣顆粒物進(jìn)行采樣，采用透射電鏡及能譜分析方法獲得單顆粒的形貌和化學(xué)組分特征。廬山地區(qū)單顆粒主要為富硫、金屬、礦物、飛灰、煙塵和有機(jī)顆粒等6種類型，其中富硫顆粒和金屬顆粒占絕對主導(dǎo)，兩者占總數(shù)量的80％以上。單顆粒的能譜結(jié)果顯示細(xì)小的

6、金屬和飛灰顆粒包含的金屬元素主要為Mn、Fe、Pb、Zn以及少量的Cr、Co、As、Cd等，表明這些顆粒主要來自于重工業(yè)排放如有色金屬冶煉等。同時借助單顆粒圖像分析技術(shù)獲得了不同類型顆粒物的粒徑分布特征，富硫和金屬顆粒的粒徑主要出現(xiàn)在0.05～2μm之間，均表現(xiàn)為單峰分布，峰值分別處在0.6～0.7μm和0.3～0.4μm之間。高空中發(fā)現(xiàn)的與工業(yè)源相關(guān)的金屬、飛灰和煙塵等細(xì)顆粒完全內(nèi)混于二次形成的富硫顆粒，這種內(nèi)混的顆粒能夠貢獻(xiàn)到高空的

7、云凝結(jié)核中。一旦成為云凝結(jié)核，這些細(xì)小顆粒很可能會加快二次硫酸鹽的形成，進(jìn)而加重酸雨（云）對本地區(qū)人體健康和植物生態(tài)系統(tǒng)的危害。
　　2013年8月8日-12日環(huán)Svalbard島收集大氣氣溶膠樣品。結(jié)果表明，北極地區(qū)的2530個氣溶膠顆粒物主要表現(xiàn)為5種類型，分別為海鹽顆粒、富S顆粒、富Fe顆粒、含碳顆粒和硅鋁酸鹽為主的礦物顆粒。72小時的后向軌跡顯示，采樣期間大氣污染物主要來自于北極點周邊的海洋上空和附近格陵蘭島地區(qū)。海洋上空

8、的大氣中主要包含海鹽顆粒，所占數(shù)量比例為54.7％，少量的富Fe、富S和含碳顆粒主要來自于北極地區(qū)的人為源排放如輪船燃油、居民生活等;經(jīng)過陸地的大氣樣品中95.4％為礦物顆粒。自然元素和人為源氣溶膠粒子在一定程度上能引起北極地區(qū)的空氣污染。本研究通過時間密度因子新算法利用我國香河地區(qū)已知PM2.5質(zhì)量濃度估算北極地區(qū)PM2.5質(zhì)量濃度范圍為0.55～0.72μg/m3。
　　本論文較為全面地研究了我國華北平原、華南酸雨區(qū)以及北極地