納米薄膜中的電磁波與原子團(tuán)簇中的等離激元研究.pdf

1、T h e r e s e a r c h s o n t h ee l e c t r o m a g n e t i c w a v e s i nn a n o —t h i nf i l m s a n d t h ep l a s m o n s i na t o m i c c l u s t e r sX U E H o n g j i eB ．E ．( S h a n x iD a t o n g U n i v e r

2、 s i t y ) 2 0 0 8A d i s s e r t a t i o ns u b m i t t e di n p a r t i a ls a t i s f a c t i o no f t h eR e q m r e m e n t S f o r t h ed e g r e e o fD o c t o r o f S c i e n c e1 nP h y s i c si n t h eG r a d u

3、 a t eS c h o o lo fH u n a n U n i v e r s i t yS u p e r v i s o rP r o f e s s o r Y U Y I a b i nD e c e m b e r , 2 0 1 5I I I I I It i l l I U l I I I I I l lM l l U l I I IY 3 0 9 7 5 5 4納米薄膜中的電磁波與原子團(tuán)簇中的等離激元研究摘 要表

4、面等離激元是光和金屬表面電子相互作用形成的一種表面電磁模式，它的形成總是伴隨著顯著的消光特性、局域場(chǎng)增強(qiáng)特性和突破衍射極限特性，使其在納米傳感、生物成像以及光學(xué)隱身等現(xiàn)代科技中扮演著重要角色。目前，在原子團(tuán)簇和納米系統(tǒng)中，人們分別采用密度泛函理論和H y d r o d y n a m i c a lD r u d e 模型研究表面等離激元。本論文中，一方面，我們利用基于量子理論獲得的非局域電導(dǎo)率代替H y d r o d y n a

5、m i c a l D r u d e 模型，研究了非局域效應(yīng)對(duì)金屬薄膜光學(xué)性質(zhì)的影響，這種方法可以克服H y d r o d y n a m i c a l D r u d e 模型在描述納米系統(tǒng)輸運(yùn)特性方面的不足；另一方面，我們利用基于密度泛函理論和自洽線性響應(yīng)近似推導(dǎo)出的等離激元本征方程代替密度泛函理論，研究了原子團(tuán)簇中的等離激元，這種方法可以克服在使用密度泛函理論尋找等離基元模式時(shí)系統(tǒng)亦受外加電場(chǎng)影響而使一些模式不能被發(fā)現(xiàn)的局限

6、性。具體來(lái)說(shuō)，我們做了以下幾方面的研究：( 1 ) 基于量子理論獲得的非局域電導(dǎo)率，研究了S 極化波入射下的空氣一金屬薄膜一空氣結(jié)構(gòu)中金屬薄膜的光學(xué)性質(zhì)。在吸收系數(shù)對(duì)頻率和薄膜厚度的依賴性研究中，我們發(fā)現(xiàn)在沒(méi)有等離激元激發(fā)和電子散射的情況下，非局域響應(yīng)理論仍然可以通過(guò)電子一空穴對(duì)的激發(fā)吸收能量，而局域響應(yīng)理論卻只能提供零吸收的結(jié)果。在電場(chǎng)和電流分布的研究中，我們發(fā)現(xiàn)，在兩種響應(yīng)理論下的電場(chǎng)分布相同時(shí)，表面區(qū)域的電流分布仍會(huì)出現(xiàn)非常明顯的

7、差異，這形象的反映了表面對(duì)系統(tǒng)性質(zhì)的影響。在金屬薄膜內(nèi)平均能流密度分布的研究中，我們發(fā)現(xiàn)非局域響應(yīng)理論下的能流密度顯示出了奇異的振蕩，而局域響應(yīng)理論下的能流卻沒(méi)有振蕩。進(jìn)一步的研究顯示，能流的奇異振蕩源于電場(chǎng)在薄膜的一些區(qū)域?qū)﹄娏髯鲐?fù)功。( 2 ) 眾所周知，S 極化波不能激發(fā)薄膜系統(tǒng)的等離激元，但是P 極化波可以。因而P 極化波入射下的薄膜系統(tǒng)將有更加豐富和有意義的光學(xué)性質(zhì)，這值得我們做進(jìn)一步的研究。正因如此，我們接著研究了P 極化波

8、入射下石英一金屬薄膜一空氣結(jié)構(gòu)中金屬薄膜的光學(xué)性質(zhì)。在吸收譜的研究中，表面等離激元的共振吸收峰被發(fā)現(xiàn)。通過(guò)吸收峰對(duì)金屬薄膜厚度的依賴性研究，我們發(fā)現(xiàn)，隨著金屬薄膜厚度的減小，特別是在2 0 n m 以下，非局域效應(yīng)對(duì)表面等離激元有非常明顯的影響。在金屬薄膜內(nèi)平均能流密度分布的研究中，我們發(fā)現(xiàn)，像在S 極化波入射下的情況一樣，由于電場(chǎng)在金屬薄膜內(nèi)的一些區(qū)域?qū)﹄娏髯鲐?fù)功，非局域響應(yīng)理論下的能流密度顯示出了奇異的振蕩。在吸收系數(shù)和薄膜表面電荷