基于黃酸鉛配合物制備硫化鉛及鈣鈦礦薄膜及其光電性能的研究.pdf

1、隨著電子器件性能的不斷提高和材料應(yīng)用范圍的不斷擴(kuò)大，薄膜材料的研究獲得了迅速發(fā)展，目前已成為真空、微電子和材料科學(xué)中一個最活躍的邊緣學(xué)科。微結(jié)構(gòu)控制對于實現(xiàn)以高性能的薄膜為基礎(chǔ)的器件是至關(guān)重要的?？偟膩碚f，均質(zhì)，致密，高度結(jié)晶的薄膜是必需的。本論文旨在以黃酸鉛配合物為鉛源，分別制備了高質(zhì)量的PbS薄膜和CH3NH3PbI3薄膜。
　　首先，在傳統(tǒng)的制備方法中，采用黃酸鉛配合物熱分解所形成的硫化鉛（PbS）薄膜通常呈現(xiàn)出三維“島”狀

2、結(jié)構(gòu)，其主要原因是由于黃酸鉛配合物的熱分解過程中涉及復(fù)雜的晶體生長過程，容易出現(xiàn)非均勻成核。本論文采用自組裝單分子層技術(shù)（SAM）有效解決黃酸鉛配合物熱分解過程中出現(xiàn)的非均勻成核的問題，即在原位熱分解黃酸鉛配合物制備PbS薄膜的過程中，利用3-巰基丙酸(MPA)修飾襯底來調(diào)控硫化鉛薄膜的微觀形貌和性能。本文先研究了黃酸鉛前驅(qū)體的濃度和溶劑對PbS薄膜微觀結(jié)構(gòu)和表面形貌的影響，對制備條件進(jìn)行了優(yōu)化。隨后，在優(yōu)化的制備條件下，研究了MPA自

3、組裝單層的引入對于硫化鉛薄膜晶體結(jié)構(gòu)，表面形貌和光吸收特性的調(diào)控作用。結(jié)果表明，通過MPA調(diào)控制備的硫化鉛薄膜具有較低的孔洞，更好的覆蓋率和均勻的晶粒，更重要的是，其表現(xiàn)出更好的光電響應(yīng)特性。
　　其次，近年來，基于有機(jī)-無機(jī)雜化鈣鈦礦材料(主要為CH3NH3PbI3、CH3NH3Pb3-xClx、NH2CH=NH2PbI3，以下簡稱鈣鈦礦）為光活性層構(gòu)建的太陽電池由于其集直接帶隙、吸光系數(shù)高、激子束縛能低、激子和載流子擴(kuò)散距離長

4、，以及成本低、制備工藝簡單、光電轉(zhuǎn)換率高、易于實現(xiàn)大面積柔性器件等優(yōu)點于一身，而成為當(dāng)今新型光伏技術(shù)中一顆耀眼的新星。已有研究表明，采用不同的含鉛化合物作為前驅(qū)體可以有效調(diào)控鈣鈦礦的成膜過程。對于高性能鈣鈦礦薄膜光伏器件，高質(zhì)量CH3NH3PbI3薄膜的制備是一大關(guān)鍵。本文采用黃酸鉛配合物作為一種新的鉛源，利用一步溶液旋涂法制備CH3NH3PbI3薄膜。相比于碘化鉛，其覆蓋率明顯提高，結(jié)晶的形式也發(fā)生改變，微觀形貌明顯不同，但是CH3N