Co-m-Al復(fù)合金屬氧化物薄膜制備及其選擇性氧化性能.pdf

1、近年來(lái)，新型薄膜催化劑的設(shè)計(jì)合成已成為催化研究領(lǐng)域的熱點(diǎn)之一。催化氧化反應(yīng)是一類重要的化學(xué)反應(yīng)，其中烴類的氧化和醇類的氧化現(xiàn)代催化工業(yè)生產(chǎn)中占據(jù)十分重要的地位，代表反應(yīng)有苯甲醇的氧化和乙苯的氧化。苯甲醇和乙苯都是重要的化工原料，而且其氧化產(chǎn)物苯甲醛和苯乙酮具有廣泛的應(yīng)用價(jià)值。本文采用氨原位合成法在陽(yáng)極氧化鋁基片上制備了Co-M-Al三元層狀雙金屬氫氧化物(LDH)薄膜，再經(jīng)高溫焙燒合成了相應(yīng)的復(fù)合金屬氧化物薄膜。以苯甲醇和乙苯的氧化為探

2、針?lè)磻?yīng)，考察了三元LDH薄膜及其復(fù)合金屬氧化物薄膜的選擇性氧化性能，并探討了薄膜的組成及表面結(jié)構(gòu)與催化性能之間的關(guān)系。主要研究?jī)?nèi)容如下:
　?。ㄒ唬┰陉?yáng)極氧化鋁基片上，以氨水-硝酸銨為沉淀劑，原位合成了CoNiAl三元層狀雙金屬氫氧化物(LDH)薄膜;經(jīng)500℃高溫焙燒后得到CoNiAl-MMO薄膜。對(duì)所得薄膜催化劑進(jìn)行了結(jié)構(gòu)、組成及表面形貌表征，結(jié)果表明CoNiAl-MMO薄膜是由多種尖晶石固體溶液組成(Co3O4，CoAl2O

3、4，NiAl2O4和NiCo2O4)，其表面化學(xué)組成均勻，呈均勻的多孔網(wǎng)狀表面結(jié)構(gòu)。將CoNiAl-LDH(MMO)薄膜應(yīng)用于苯甲醇的催化氧化反應(yīng)，結(jié)果表明與三元粉體催化劑和二元薄膜催化劑相比，CoNiAl-MMO薄膜催化劑表現(xiàn)出顯著提高的催化活性，室溫反應(yīng)條件下，轉(zhuǎn)化率可達(dá)29.3％，是CoNiAl-MMO粉體催化劑的2.44倍，CoAl-MMO二元薄膜催化劑的1.66倍。此外，CoNiAl-LDH薄膜催化劑的轉(zhuǎn)化率可達(dá)14.6％，是

4、CoNiAl-LDH粉體的3.11倍，基于獨(dú)特CoNiAl-MMO表面組成和結(jié)構(gòu)，其顯著提高的催化活性與活性物種鈷和鎳之間的強(qiáng)相互作用和多孔的表面結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。
　?。ǘ┎捎迷簧L(zhǎng)技術(shù)和高溫焙燒技術(shù)相結(jié)合法制備了三元鈷錳復(fù)合金屬氧化物薄膜。采用XRD、SEM和TPR等表征手段對(duì)薄膜的組成和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分析，以乙苯氧化反應(yīng)為探針?lè)磻?yīng)，研究了不同配比氧化物薄膜材料的催化性能以及催化條件對(duì)乙苯催化氧化反應(yīng)的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn):[Mn2+]