過渡金屬-鈰基氧化物復(fù)合納米材料的制備及其催化性能研究.pdf

1、隨著汽車保有量的增加，尾氣帶來的環(huán)境問題引起了廣泛的關(guān)注。尾氣中的懸浮顆粒、一氧化碳、氮氧化物和碳?xì)浠衔锏榷际菍?dǎo)致霧霾問題的不可小覷的因素。傳統(tǒng)貴金屬尾氣凈化催化劑的高溫穩(wěn)定性差、易中毒、成本高等問題使得其應(yīng)用嚴(yán)重受限。納米技術(shù)的高速發(fā)展使得稀土材料替代貴金屬催化劑成為研究的新方向。當(dāng)前研究顯示，鈰基復(fù)合催化劑在CO催化氧化反應(yīng)和CO還原NO反應(yīng)中均能表現(xiàn)出良好的催化性能?；谏鲜鲅芯楷F(xiàn)狀，我們以合成過渡金屬/鈰基氧化物復(fù)合納米材料為

2、基礎(chǔ)，以CO催化氧化反應(yīng)和CO還原NO反應(yīng)為主要的催化性能表征手段，開展我們的研究，內(nèi)容如下:
　　(1)銅摻雜的氧化鈰納米球的制備及其對CO催化氧化反應(yīng)性能的研究
　　以碳納米球作為模板，以硝酸鈰作為鈰源，以硝酸銅作為銅源，以乙醇和水的混合溶液為溶劑，以尿素作為沉淀劑，制備了不同摻雜量的氧化鈰納米球。形貌分析表明，銅元素?fù)诫s量的增加引起了煅燒過程中碳球模板的除去溫度區(qū)間的差異，進(jìn)而產(chǎn)生了納米球在形貌上從雙層空心球到單層空心

3、球的有規(guī)律的演變。摻銅催化劑在CO催化氧化反應(yīng)中表現(xiàn)優(yōu)越的催化性能(摻銅后的催化劑能將CO完全轉(zhuǎn)化的溫度從300℃提前至160℃)。催化性能的提升主要?dú)w因于催化劑表面活性較高的CuOx團(tuán)簇和Cu-[Ox]-Ce結(jié)構(gòu)。
　　(2)鎳-鈰納米球的制備及其對CO+NO反應(yīng)的催化性能研究
　　以碳納米球作為模板，以醋酸鈰為鈰源，以一縮二乙二醇(DEG)為溶劑，采用典型的溶劑熱方法制得氧化鈰前驅(qū)物，經(jīng)過干燥、煅燒等得到CeO2核殼球。

4、用沉淀法在CeO2載體負(fù)載鎳，得到不同鎳含量的鎳-鈰催化劑。分析表明，鎳能夠高度均勻的分散在氧化鈰載體的表面，并且該催化劑在CO+NO反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的催化性能，因此可作為具有潛在應(yīng)用價值的催化劑。鎳的引入大幅提高了催化劑在催化CO+NO反應(yīng)中的性能。其中鎳含量為10％的樣品，可以在較低的溫度下完成該反應(yīng)的完全轉(zhuǎn)化。結(jié)合測試結(jié)果，我們認(rèn)為在CO+NO反應(yīng)中，起關(guān)鍵作用的活性物種主要為Ni-Ce-O結(jié)構(gòu)和NiO團(tuán)簇。
　　(3)幾種