Ce3+和Eu2+離子摻雜晶體中4f-5d躍遷和電-聲子相互作用的理論研究.pdf

1、稀土離子在固體發(fā)光材料中扮演著關鍵的角色，一直受到人們的廣泛關注，其中關于三價Ce3+和二價Eu2+離子的實驗研究最為充分。本論文主要研究Ce3+和Eu2+兩種離子：利用第一性原理計算Ce3+摻雜β-Ca2SiO4的穩(wěn)定局域結構和4f→5d躍遷光譜性質；采用三種不同途徑計算白光LED材料中摻雜Eu2+離子的4f-5d躍遷的電-聲相互作用主要參數(shù)值。
　　第一章簡要介紹稀土元素的由來，包括鑭系元素在內的17個稀土元素的發(fā)現(xiàn)和分類，中

2、國稀土元素的含量以及在各行各業(yè)的應用，特別強調在固體發(fā)光材料上的應用。同時對本工作所涉及的稀土離子Ce3+以及Eu2+離子作了進一步簡單介紹。
　　第二章利用位形坐標圖中說明電子躍遷過程中體系總能量的變化以及躍遷過程涉及的晶格弛豫現(xiàn)象，并給出與晶格弛豫相關的電-聲相互作用主要參數(shù)值。同時推導發(fā)光材料的發(fā)射光譜半峰值全寬度值與溫度T的關系。另外，簡要概述了第一性原理和密度泛函理論，并介紹了本工作中所需要的計算軟件。
　　第三章

3、介紹本論文的一個主體部分，關于采用第一性原理方法研究Ce3+摻雜β-Ca2SiO4晶體的穩(wěn)定局域結構和4f→5d躍遷光譜性質。首先，構造Ce3+摻雜β-Ca2SiO4超單胞模型，利用密度泛函理論計算，獲得Ce3+分別占據(jù)Ca1和Ca2格位的穩(wěn)定局域結構。其次，基于優(yōu)化構型，構建以Ce3+為中心的鑲嵌離子團簇(CeCa1O7Si5)9+和(CeCa2O8Si6)11+，用CASSCF/CASPT2方法獲得Ce3+的4f1和5d1能級分裂。

4、最后，通過比較Ce3+分別占據(jù)Ca1和C a2格位時的超單胞總能量，以及4f→5d躍遷能量的計算與實驗觀測值，發(fā)現(xiàn)Ce3+離子優(yōu)先占據(jù)8配位數(shù)的Ca2格位，并對實驗激發(fā)光譜進行了指認。
　　第四章本論文的另一個主體部分。通過三種不同途徑擬合計算白光LED材料中摻雜Eu2+離子4f-5d躍遷的電-聲相互作用主要參數(shù)值。首先，采用三種不同途徑針對前人所給出的Eu2+摻雜發(fā)光材料的吸收和發(fā)射光譜圖，或不同溫度變化下發(fā)射光譜圖，根據(jù)相關公