與表面等離激元相關(guān)的譜學(xué)與動(dòng)力學(xué)研究.pdf

1、實(shí)驗(yàn)室多年來(lái)始終潛心于具有時(shí)間尺度在飛秒量級(jí)、空間尺度在納米量級(jí)且能量分辨的高靈敏超快非線性光譜和動(dòng)力學(xué)測(cè)量的相關(guān)工作。在過(guò)去的工作中，利用飛秒瞬態(tài)吸收光譜技術(shù)與時(shí)間分辨熒光光譜技術(shù)對(duì)諸多體系在時(shí)間尺度上的飛秒超快譜學(xué)與動(dòng)力學(xué)進(jìn)行深入研究。并且通過(guò)將獲得的電子和能量傳輸通道、速率和耦合特性與理論模擬結(jié)合，發(fā)展出了描述分子間相互作用，電子以及能量轉(zhuǎn)移過(guò)程的新模型。與此同時(shí)，發(fā)現(xiàn)在超快過(guò)程中空間域的許多特性同樣令人心馳神往，因而嘗試開(kāi)展了基

2、于局域場(chǎng)空間的譜學(xué)與動(dòng)力學(xué)研究，特別地，對(duì)于局域激發(fā)的表面等離激元，利用共聚焦拉曼技術(shù)、原子力顯微鏡技術(shù)和近場(chǎng)光學(xué)技術(shù)進(jìn)行了深入研究。這些嘗試開(kāi)展在較為成熟的飛秒時(shí)間分辨研究方法的基礎(chǔ)上，為多域分辨譜學(xué)與動(dòng)力學(xué)研究技術(shù)提供了新方向，新思路。
　　本論文中，第一章首先對(duì)飛秒激光原理、超快瞬態(tài)吸收光譜技術(shù)原理以及表面等離激元做了簡(jiǎn)單介紹，在之后第二章又引入了實(shí)驗(yàn)室的一些儀器設(shè)備，包括飛秒激光系統(tǒng)（鎖模鈦寶石飛秒激光器、超快激光放大器、

3、以及光學(xué)參量放大器）、瞬態(tài)吸收探測(cè)系統(tǒng)（ExciPro探測(cè)系統(tǒng)、HELIOS探測(cè)系統(tǒng)以及EOS探測(cè)系統(tǒng)），事實(shí)上在實(shí)驗(yàn)生活的過(guò)程當(dāng)中對(duì)這些系統(tǒng)進(jìn)行了許多切合實(shí)際的改造工作。后面兩章則具體的介紹了一些筆者所做的工作。
　　第三章介紹了一個(gè)與表面等離激元相關(guān)的定向散射的研究，通過(guò)對(duì)碲化鎘量子點(diǎn)/金-金屬薄膜的模型系統(tǒng)的一組波長(zhǎng)和偏振相關(guān)的光學(xué)測(cè)量，已經(jīng)通過(guò)實(shí)驗(yàn)證明，瑞利散射環(huán)效應(yīng)的起源是表面等離子體輔助定向散射。這項(xiàng)工作為表面等離子體

4、激元耦合發(fā)射的研究對(duì)象提供了補(bǔ)充的見(jiàn)解。
　　第四章介紹了一項(xiàng)對(duì)核-殼納米結(jié)構(gòu)上表面等離激元消散過(guò)程的研究，通過(guò)該研究，開(kāi)發(fā)了一系列具有橫向和縱向等離子體激元模式的金納米棒-鈀核-殼納米結(jié)構(gòu)，光譜吸收范圍覆蓋范圍從400nm到1000nm。開(kāi)發(fā)的納米結(jié)構(gòu)能夠廣泛收集用于催化反應(yīng)的太陽(yáng)能。更重要的是，合成方案允許以原子級(jí)精度控制殼厚度。如通過(guò)超快吸收光譜所揭示的，納米結(jié)構(gòu)中的表面等離子體猝滅可以通過(guò)合成中的這種精確的可控性從而精細(xì)地

5、操縱。它是局部發(fā)熱和電極轉(zhuǎn)換中的可調(diào)行為，為兩種等離子體效應(yīng)與催化性能的關(guān)聯(lián)建立了良好的平臺(tái)。在這項(xiàng)工作中發(fā)現(xiàn)的完美一致性清楚地表明，光熱和熱電子效應(yīng)可以通過(guò)精細(xì)的材料設(shè)計(jì)單獨(dú)操作，以最大限度地提高由可見(jiàn)光近紅外光驅(qū)動(dòng)的催化效率。盡管熱電子對(duì)氫化有不利影響，但是在這里收集的信息將為其他類(lèi)型的反應(yīng)的材料設(shè)計(jì)提供有價(jià)值的指導(dǎo)，其中等離子體激發(fā)熱電子可以產(chǎn)生積極的貢獻(xiàn)。在這種情況下，局部發(fā)熱和熱電子轉(zhuǎn)移的協(xié)同相互作用可能會(huì)增加超出常規(guī)熱驅(qū)動(dòng)反