含氧氣氛下CO還原SO-,2-到單質(zhì)硫催化反應(yīng)的研究.pdf

1、SO<,2>是危害最為嚴(yán)重的大氣污染物之一,也是造成酸雨的元兇,將排放氣中的SO<,2>轉(zhuǎn)化為高質(zhì)量的單質(zhì)硫并回收,對(duì)于解決SO<,2>所造成的污染問題具有特別的意義.該課題考查了在含氧氣氛下鈣鈦礦型復(fù)合氧化物催化CO還原SO<,2>到單質(zhì)硫催化反應(yīng)中的催化活性,和氧氣在反應(yīng)中的作用和催化劑在反應(yīng)中的變化;探討了氧化物和硫化物的混合物對(duì)反應(yīng)的催化作用,為煙氣脫硫催化劑的研究和開發(fā)提供了一些有用的數(shù)據(jù).該文通過在不含氧氣條件下,在LaCo

2、O<,3>作為催化劑催化CO還原SO<,2>的反應(yīng)中,證明La<,2>O<,2>S和CoS<,2>為對(duì)反應(yīng)有催化作用的活性相,對(duì)反應(yīng)有實(shí)際的催化作用.在氧氣存在的情況下,硫化后的LaCoO<,3>催化劑最終會(huì)失活.氧氣的存在會(huì)破壞催化劑的活性相,生成對(duì)反應(yīng)沒有催化作用的物相,造成催化劑的失活.如果對(duì)失活以后的催化劑重新進(jìn)行硫化,催化劑能夠重新生成La<,2>O<,2>S和CoS<,2>相,從而使催化劑恢復(fù)活性,但活性不如之前的催化劑.另

3、外,催化劑量的增加以及反應(yīng)溫度的提高都有利于延長(zhǎng)反應(yīng)的失活時(shí)間.通過對(duì)比LaCoO<,3>以及硫化物在反應(yīng)中的表現(xiàn),發(fā)現(xiàn)在不含氧氣條件下,經(jīng)過硫化的LaCoO<,3>對(duì)脫硫反應(yīng)的催化活性,在低溫下比沒有經(jīng)過硫化的LaCoO<,3>要好,在高溫下幾乎一樣.在含氧條件下,硫化物的初始活性要比鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的初始活性高,但易失活.鈣鈦礦型催化劑在反應(yīng)過程中因?yàn)榛瘜W(xué)平衡的不同,造成的催化劑中毒比硫化后再參與反應(yīng)的催化劑造成的中毒要深.經(jīng)過再次硫化后