2023年全國碩士研究生考試考研英語一試題真題(含答案詳解+作文范文)_第1頁
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文檔簡介

1、有機分子組裝在現(xiàn)代化學研究中已經(jīng)成為了最重要的領(lǐng)域之一。在進行有機分子組裝的多種方法中,自組裝是一種非常重要的技術(shù)。近年來,在金屬表面自組裝上多種多樣的功能性分子引起了很大的關(guān)注,這些多樣性也拓寬了自組裝膜在腐蝕保護、摩擦學、光學、微電子學和化學傳感器上的應用。 自組裝膜的應用領(lǐng)域的拓展要求對自組裝膜進行更深入的研究,這就需要更靈敏的分析表征方法。表面增強拉曼光譜(SERS)被證明是考察自組裝單分子膜最靈敏的技術(shù)之一,它與拉曼映

2、射(Ramanmapping)技術(shù)相結(jié)合能提供膜的更詳盡的物理化學結(jié)構(gòu)信息。利用特征光譜與量子振動化學計算結(jié)果,我們可以推斷出被吸附分子在金屬表面的構(gòu)型。同時我們也用光譜電化學考察了自組裝膜的穩(wěn)定性。另外,論文中用密度泛函計算對金和銀表面的自組裝分子的化學吸附以及膜的結(jié)構(gòu)進行了本質(zhì)上的研究。論文主要內(nèi)容如下: (1)用表面增強拉曼光譜和密度泛函方法相結(jié)合對6-巰基嘌呤(6MP)在銀表面的自組裝膜進行研究。6MP吸附構(gòu)型會受到酸堿

3、性環(huán)境的影響。在酸性條件下,6MP以S、N1和N7原子為吸附位點成一定角度吸附在銀電極表面;在堿性條件下,6MP通過S、N1原子垂直吸附在銀表面;然而,當除去酸或堿性溶液時,自組裝吸附方式都變成了以S和N7原子的豎立吸附。在酸性和堿性條件下形成的6MP自組裝膜的脫附電位分別為-1.3V和-1.6V。本章還對比討論了6MP在金和銀表面不同的吸附行為。 (2)本章主要就在銀和金電極上4-氨基-3-肼基-5-巰基-1,2,4-三唑(N

4、NST)的自組裝單分子膜進行SERS研究,并用拉曼映射對自組裝過程進行觀察。NNST自組裝膜在銀上是通過S、N2原子成角度吸附,并且-N7H2接近表面。而這個分子以S、N5原子垂直吸附在金表面,而-N8H2很接近表面。在B3LYP水平上的密度泛函計算對這兩種金屬表面NNST分子的不同吸附模式進行理論上的解釋。 (3)這一章第一次考察了銀表面的2-巰基嘌呤(2MP)的表面增強拉曼光譜。我們發(fā)現(xiàn)2MP分子在不同的pH環(huán)境下采用了相同

5、的吸附方式,它以S、N3、N1原子為吸附位點,包含N3原子的環(huán)的一側(cè)靠近銀表面。2MP自組裝分子在-0.8V附近脫附。本章也對2MP在銀表面的吸附模式做了密度泛函計算的理論討論。 (4)這一部分從SERS和Ramanmapping光譜研究了6MP和2MP混合自組裝膜。從光譜中發(fā)現(xiàn),堿性環(huán)境下混合自組裝過程相對緩慢,而在酸性條件下這個自組裝過程比較迅速。然后,重點研究了在堿性下的混合自組裝膜,發(fā)現(xiàn)它在-0.7V左右發(fā)生部分脫附,在

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